Metallische toestand van Ag nanoclusters in oxidatieve dispersie geïdentificeerd in situ

Oxidatieve dispersie wordt op grote schaal gebruikt bij de regeneratie van gesinterde metaalkatalysatoren en bij de fabricage van enkel-atoomkatalysatoren.

De consensus over het oxidatieve dispersieproces omvat de vorming van mobiele metaaloxidesoorten uit grote metaaldeeltjes en het vangen van deze soorten op een ondersteunend oppervlak. Desalniettemin moet het mechanisme van oxidatie-geïnduceerde dispersie nog worden bevestigd via in situ elektronenmicroscopische en / of spectroscopische karakteriseringen.

Onlangs heeft een onderzoeksteam onder leiding van prof.Fu Qiang en prof.Bao Xinhe van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academy of Sciences (CAS), in samenwerking met prof.Yang Bing van DICP en prof.Gao Yi van het Shanghai Institute of Applied Physics of CAS, rapporteerde de door zuurstofadsorptie geïnduceerde dispersie van metallische Ag-nanoclusters in een typische oxidatieve atmosfeer.

De resultaten zijn gepubliceerd in Nature Communications op 3 maart.

Door gebruik te maken van in situ beeldvormingsmethoden zoals omgevingsscanning-elektronenmicroscopie (ESEM), en nieuw ontwikkelde nabij-omgevingsdruk foto-emissie-elektronenmicroscopie (NAP-PEEM), ontdekten onderzoekers dat Ag-nanodraden op micronschaal kunnen worden gedispergeerd in subnanometerclusters onder een zuurstofatmosfeer. .

Ex situ experimenten gaven aan dat Ag-nanodraden werden omgezet in AgOx-nanoclusters. Omgekeerd toonde in situ foto-elektronenspectroscopie bij bijna-omgevingsdruk (NAP-XPS) direct de aanwezigheid aan van een overgangstoestand van metallische Ag-nanoclusters tijdens dispersie bij hoge temperaturen, terwijl de vorming van het oxide plaatsvond tijdens het koelproces. De dynamische verspreiding van Ag-nanodraden tijdens CO-oxidatie werd ook aangetoond.

Gebaseerd op experimentele en theoretische berekeningen, chemisorptie van zuurstof uit de O₂ De atmosfeer bleek de essentiële drijvende kracht te zijn voor de verspreiding van metallische Ag-nanoclusters.

Dit werk geeft een nieuw begrip van de rol van de O₂ atmosfeer in oxidatieve dispersie, wat in het bijzonder belangrijk is voor de voorspelling en controle van de dynamische dispersie / herdispersie van gedragen metaalkatalysatoren onder vergelijkbare reactieomstandigheden.