Dit schema illustreert hoe statische aandoening (defecten en onzuiverheden) en dynamische aandoeningen (fonon -interacties) de dragerdynamiek in tin -leadde perovskiet nanokristallen beïnvloeden. Naarmate de temperatuur stijgt, versterken verhoogde elektronen-fonon-interacties niet-stralende valstaten, waardoor de efficiëntie van fotoluminescentie (PL) onderdrukt. Credit: essentie (2024). Doi: 10.1016/j.esci.2024.100279
Colloïde halogenide perovskiet nanokristallen zijn naar voren gekomen als sterke kandidaten voor lichtemitterende diodes en zonnetoepassingen vanwege hun uitstekende fotoluminescente eigenschappen. Instabiliteit en loodtoxiciteit beperken echter hun wijdverbreide acceptatie. Legering met tin wordt gezien als een veelbelovende strategie om deze problemen aan te pakken, waardoor een bredere spectrale afwijzing en verbeterde omgevingsstabiliteit mogelijk zijn.
Maar onverwacht leidt het verhogen van het tin -gehalte tot een verminderde fotoluminescentie kwantumopbrengst, wat suggereert dat complexere onderliggende mechanismen.
De rol van energetische aandoening – gecodering door structurele onvolkomenheden en thermische trillingen – is onder de loep genomen. Vanwege deze uitdagingen is dringend een dieper inzicht in hoe statische en dynamische aandoening de licht-emitterende prestaties van SN-PB PNC’s beïnvloeden.
Een onderzoeksteam van de University of Electro Communications en samenwerkende instituten publiceerden hun bevindingen in essentie.
De studie onderzoekt hoe energieke aandoening – specifiek, statische versus dynamische bijdragen – lichtemissie in tin -leadde legering CSSN beïnvloedtXPB1-XBR3 Perovskite nanokristallen. Door SN-concentraties te afstemmen en temperatuurafhankelijke spectroscopie te gebruiken, identificeerden de onderzoekers de dominante stoornisstypen die fotoluminescentie blussen veroorzaken, waardoor strategieën worden geboden om opto-elektronische prestaties te verbeteren.
Het team synthetiseerde een reeks CSSNXPB1-XBR3 Nanokristallen met variërende tin -inhoud en gebruikte statische en tijdelijke absorptiespectroscopie om de statische stoornis (SD) te onderscheiden van dynamische stoornis (DD).
Ze ontdekten dat SD-realisatie van roosterstam, onzuiverheden en door SN geïnduceerde vervormingen-aanzienlijk meer aan de Urbach-staart (68–118 MeV) werd toegevoegd dan DD, die slechts een kleine invloed had.
Intrigerend werd, hoewel de interacties van elektronen-fonon naar verwachting de temperatuurafhankelijke bandgap-verschuivingen zouden domineren, de studie toonde aan dat akoestische fononverstrooiing, versterkt door SD, gereguleerde bandgap-reorganisatie.
Recombinatie -experimenten met dragers onthulden verder dat SD leidt tot snelle carrier -vangst en kortere recombinatie -levensduur. De optimale SN: PB -verhouding van 2,5: 1 leverde de langste levens bij gelegeerde monsters op, hetgeen een delicaat evenwicht tussen SN -opname en structurele integriteit suggereert.
TEM met hoge resolutie bevestigde roostervervorming en stam uitgelijnd met de fotofysische bevindingen.
Deze resultaten bepalen SD als de belangrijkste boosdoener achter verminderde lichtemissie in SN-PB PNC’s en demonstreren hoe het controlerende roosterkwaliteit niet-stralende verliezen kan verminderen.
“Onze studie verduidelijkt het langdurige debat over de vraag of structurele of thermische aandoening voornamelijk fotoluminescentiegedrag stimuleert in gelegeerde perovskieten,” zei prof. Qing Shen, senior auteur van de studie.
“Door de energetische bijdragen van statische en dynamische factoren zorgvuldig te ontleden, hebben we niet alleen de dominante rol van tin-geïnduceerde structurele aandoening ontdekt, maar hebben we ook een duidelijk pad opgezet in de richting van het optimaliseren van materiaalontwerp voor toekomstige lichtemitterende toepassingen.”
Deze bevindingen hebben belangrijke implicaties voor de ontwikkeling van opto-elektronische materialen van de volgende generatie. Door aan te tonen dat statische stoornis – in plaats van thermische fluctuaties – de primaire bron van lichtemissieverliezen is in tin -lead perovskieten, biedt het onderzoek bruikbare inzichten voor chemici en materiaalwetenschappers.
Toekomstige synthesestrategieën kunnen zich richten op het minimaliseren van roosterstam en integratie van onzuiverheid, bijvoorbeeld door ligand engineering en dopantcontrole.
Deze benaderingen kunnen de commercialisering van lood-gereduceerde perovskiet-emitters versnellen voor displays, lasers en bijna-infraroodverlichting, het overbruggen van de kloof tussen milieuveiligheid en krachtige functionaliteit.
Meer informatie:
Dandan Wang et al, energetische stoornis domineert optische eigenschappen en recombinatiedynamiek in tin-lead perovskiet nanokristallen, essentie (2024). Doi: 10.1016/j.esci.2024.100279
Verstrekt door de Chinese Academie van Wetenschappen