Onderzoek onthult een door een vijzel ondersteund elektronenoverdrachtsmechanisme tussen aangrenzende kwantumputten in 2D-gelaagde perovskieten

Tweedimensionale (2D) perovskieten zijn meervoudige kwantumputten (QW) -structuren die worden gevormd door afwisselende anorganische en organische lagen. Ze zijn veelbelovend in toepassingen van zonnecellen, leds en fotodetectoren.

Vanwege de energiebarrière die wordt uitgeoefend door de isolerende organische liganden tussen QW’s, zijn de fotogenererende excitonen meestal beperkt tot het perovskiet QW-vlak en vertonen ze een slecht transport tussen de lagen (QW-naar-QW). Dit beperkt de verdere toepassing van 2D-perovskieten in opto-elektronische apparaten.

Onlangs onthulde een onderzoeksgroep onder leiding van prof. Jin Shengye van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academy of Sciences (CAS) een nieuw mechanisme van Auger-geassisteerde elektronenoverdracht tussen de lagen in tweedimensionale gelaagde perovskieten. Het biedt een nieuwe richtlijn voor het ontwerpen van 2D-perovskieten met een optisch instelbare QW-naar-QW-ladingstransporteigenschap.

Dit werk is gepubliceerd in Tijdschrift van de American Chemical Society op 18 maart.

De wetenschappers voerden pompintensiteitsafhankelijke tijdelijke absorptie-experimenten uit op een reeks van (C._mH._{2m + 1}NH₃) 2PbI₄ 2D-gelaagde perovskieten met verschillende ligandalkylketenlengtes (m = 8, 10, 12, 18).

Een langere ligandketen (grotere m) leidde tot een verhoogde QW band gap-energie (Eg) evenals een lagere energiebarrière (Eb) van elektronenoverdracht tussen de lagen. Wanneer m≥12, waar de waarde van Eb Eg benadert, werd een langlevende en afgeleide-achtige eigenschap in de transiënte absorptiespectra (TA) waargenomen. Het vergelijkbare TA-spectrale kenmerk was niet aanwezig in 2D-perovskieten met een korte keten met m≤12.

De wetenschappers stelden een nieuw door Auger ondersteund QW-naar-QW-elektronenoverdrachtsmechanisme voor om de experimentele resultaten te verklaren. Wanneer bijvoorbeeld ≈ Eb, zou de Auger-recombinatie van een exciton het elektron in een ander exciton kunnen pompen om door de barrièreliganden naar een naburige QW te gaan. De gescheiden elektronen en gaten bouwden een intern elektrisch veld op en veroorzaakten het afgeleide-achtige transiënte spectrale kenmerk door een kwantum beperkt Stark-effect.

Dit door Auger ondersteunde elektronenoverdrachtsmechanisme kan worden gebruikt om nieuwe gelaagde 2D-perovskieten te ontwerpen met ofwel verbeterde ladingsmobiliteit tussen de lagen of instelbare optische eigenschappen, die uiteindelijk kunnen worden gebruikt in foto-elektronische en optische modulatie-apparaten.