Onderzoekers onthullen door water ondersteunde oxidatieve herdispersie van metalen nanodeeltjes

Oxidatieve herdispersie bij verhoogde temperaturen wordt al lang gebruikt in heterogene katalyse voor de regeneratie van gesinterde metaalkatalysatoren en de synthese van metaalkatalysatoren met één atoom en clusterkatalysatoren. Deze herdispersieprocessen vereisen een aanzienlijke energie-input. Daarom blijft de zoektocht naar milieuvriendelijke en energiebesparende herverspreidingsstrategieën een dringende prioriteit.

Een onderzoeksgroep onder leiding van Fu Qiang van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) heeft de door water ondersteunde oxidatieve herdispersie van Cu-deeltjes onthuld door de vorming van Cu-hydroxide bij kamertemperatuur (RT). Het onderzoek is gepubliceerd in Natuurcommunicatie.

De onderzoekers ontdekten dat Cu-nanodeeltjes op het oppervlak van γ-Al steunden₂O₃ zou spontaan opnieuw kunnen verspreiden bij RT. Ze bevestigden dat de hydroxylering van het steunoppervlak in een vochtige omgeving en de vorming van Cu-OH-soorten de belangrijkste factoren waren die de RT-herdispersie van Cu-nanodeeltjes op γ-Al aandreven.₂O₃ oppervlakken. De O₂ en H₂O leidde tot de vorming van gehydroxyleerde Cu-soorten, waardoor de diffusie van Cu-atomen op de γ-Al werd versneld₂O₃ oppervlak.

Bovendien ondersteunen de meeste steunoppervlakken, zoals γ-Al₂O₃SiO₂en CeO₂zouden hydroxylering kunnen ondergaan in een vochtige atmosfeer om overvloedige OH-groepen aan het oppervlak te vormen die migrerende Cu-soorten gevangen hielden.

De “push” (migratie) en “pull” (verankerende) effecten van gasvormige H₂O vergemakkelijkte de structurele transformatie van Cu-soorten van Cu-nanodeeltjes naar Cu-enkele atomen bij RT, waardoor hun katalytische activiteit in de omgekeerde water-gasverschuiving (RWGS) en preferentiële oxidatie van koolmonoxide (CO-PROX) reactie werd verbeterd.

Deze studie benadrukte de belangrijke rol van H₂O in de dynamische structurele evolutie van ondersteunde metalen nanokatalysatoren en ontwikkelde een eenvoudige strategie voor de herdispersie van gesinterde Cu-gebaseerde katalysatoren bij RT met behulp van O₂-H₂O-behandeling, waarbij het energieverbruik van traditionele regeneratieprocessen bij hoge temperaturen wordt vermeden.

“Water komt wijdverbreid voor in heterogene katalyse, en het effect van water op de dynamische structuurevolutie van ondersteunde metalen nanokatalysatoren kan niet worden genegeerd. Er moet meer aandacht worden besteed aan mogelijke herdispersie/sintering van metalen in waterhoudende omstandigheden”, aldus prof. Fu.