Verbeterde enkelvoudige nanodeeltjesbotsingen voor de waterstofevolutiereactie in een beperkt microkanaal

De korte botsingsduur van afzonderlijke nanodeeltjes belemmert de verdere verbetering van hun elektrokatalytische prestaties. Hier wordt, om de botsingsduur van enkele nanodeeltjes in het elektronentunnelgebied te verlengen, verbeterde nabij-muur gehinderde diffusie geïntroduceerd in het stochastische botsingsproces door een Au-ultramicro-elektrode te koppelen aan een beperkt microkanaal. De hydrodynamische vangst die in het microkanaal is opgesloten, maakt effectief de activering van de waterstofontwikkelingsreactie op de enkele palladium-nanodeeltjes mogelijk. Credit: Chinees tijdschrift voor katalyse (2022). DOI: 10.1016/S1872-2067(21)64034-2

Single-nanodeeltjes (NP) botsingen hebben de meting van elektrokatalytische reacties op enkele NP’s mogelijk gemaakt door de nano-opsluiting-versterkte stroom. Onlangs is aangetoond dat de elektrokatalytische activiteit van enkele NP’s wordt verbeterd door stochastische botsingselektrochemie, omdat de goede dispersie de aggregatie, deactivering en loslating van nano-elektrokatalysatoren die aan het elektrodeoppervlak zijn gehecht, verlicht. Er is echter nog steeds een dringende behoefte om de elektrokatalytische prestaties van afzonderlijke NP’s verder te verbeteren.

Op het meest fundamentele niveau kan de elektrochemische reactie alleen worden geactiveerd wanneer enkele NP’s de tunnelafstand bereiken. Daarom zou het verhogen van de botsingsperiode van enkele NP’s in het tunnelgebied moeten bijdragen aan de verbetering van de elektrokatalytische efficiëntie.

Onlangs rapporteerde een onderzoeksteam onder leiding van Prof. Yi-Tao Long van Nanjing University, China het gebruik van een beperkt microkanaal om de dynamische beweging van enkele Pd NP’s te regelen, met als doel een platform te bouwen om de botsingsperiode van enkele Pd NP’s te verlengen. NP’s in het tunnelgebied. Enkelvoudige Pd NP-botsingen dienen als een modelsysteem dat kan worden gebruikt om eenvoudig hoogwaardige katalysatoren voor de waterstofevolutiereactie (HER) te onderzoeken.

Ze laten zien dat de geïntegreerde lading geassocieerd met de HER in het beperkte kanaal twee keer zo hoog is als die op basis van conventionele enkelvoudige NP-botsingen vanwege het verbeterde hydrodynamische vangeffect. De resultaten zijn gepubliceerd in Chinees tijdschrift voor katalyse.

Het microkanaal wordt eerst gegoten in PDMS en vervolgens bevestigd aan een glasplaatje dat een Au UME ondersteunt, na uitgevoerde stochastische botsingselektrochemische metingen. Het is vermeldenswaard dat de botsingsduur van Pd NP’s met behulp van het beperkte microkanaal langer is dan die met behulp van de conventionele UME. Near-wall gehinderde diffusie zou significant zijn wanneer NP’s worden verspreid in een beperkt microkanaal, wat aangeeft dat de diffusie van enkele NP’s wordt gehinderd door extra hydrodynamische adsorptie.

Bijgevolg belemmerde een bijna-muur diffusie-effect dat dynamische enkele Pd NP’s zou kunnen beperken in het tunnelgebied waar de HER mogelijk optreedt. Verder wordt de reactietijd tijdens een botsing verlengd.

De enkele Pd NP-botsingen met de op microkanalen gebaseerde Au UME werden uitgevoerd bij verschillende toegepaste overpotentialen om het effect van een verlengde botsingsduur op de HER-kinetiek verder aan te tonen. Volgens de informatie over de elektrochemische kenmerken van Pd NP’s voor HER in het ensemblesysteem, is bewezen dat de in de tijd opgeloste stroomsignalen worden gegenereerd door ladingsverplaatsing in de dubbele laag van de Au UME als gevolg van de dynamische beweging van enkele Pd NP’s , waterstof onder-potentiële desorptie en HER op respectievelijk enkele Pd NP’s.