Wetenschappers bereiken gigantische Rashba-Dresselhaus-spinsplitsing in 2D chirale metaal-organische raamwerken

Een onderzoeksteam onder leiding van prof. Li Xingxing en academicus Yang Jinlong van de Universiteit voor Wetenschap en Technologie van China (USTC) heeft tweedimensionale (2D) chirale metaal-organische raamwerken ontwikkeld als Rashba-Dresselhaus (RD) halfgeleiders met grote spinsplitsing. De studie was gepubliceerd in Chemische Wetenschap.

Het RD-effect is een spontaan spinsplitsingsfenomeen dat wordt veroorzaakt door spin-baankoppeling in een ruimte-inversie-symmetrie-brekende omgeving. Het effect vereist niet dat het materiaal inherent magnetisch is, en vermijdt dus het probleem dat de Curietemperatuur van laagdimensionale magnetische materialen gewoonlijk ruim onder kamertemperatuur ligt.

Halfgeleiders met grote RD-spinsplitsing zijn veelbelovend voor de fabricage van elektrisch veldgestuurde spintronische apparaten. De momenteel gerapporteerde 2D RD-halfgeleiders zijn echter voornamelijk anorganische materialen en beperkt in aantal. Bovendien moeten de potentiële factoren die van invloed zijn op spinsplitsing en algemene methoden om grote spinsplitsing te realiseren nog worden onderzocht.

De afgelopen jaren is de academische gemeenschap zich gaan concentreren op 2D chirale metaal-organische raamwerken (CMOF’s). Tweedimensionale CMOF’s zijn een belangrijke subklasse van de MOF-familie en hebben uitgebreide aandacht gekregen in asymmetrische katalyse en enantioselectieve toepassingen. Omdat een van de basisvoorwaarden voor het ontstaan ​​van RD-spinsplitsing het doorbreken van de ruimtelijke inversiesymmetrie is, zijn CMOF’s zonder inversie en spiegelsymmetrie een natuurlijk ontwerpplatform. De vragen die de onderzoekers in dit onderzoek moesten beantwoorden, waren of significante RD-spinsplitsing kon worden bereikt in 2D CMOF’s, hoe dit kon worden bereikt en de correlatie tussen chiraliteit en RD-effecten.

De onderzoekers construeerden een reeks CMOF-materialen door gebruik te maken van anorganische liganden (-I, -Br, -Cl, -F, -CN, -H) gecoördineerde zware metaalatomen (Sr – Sn, Ba – Pb) als knooppunten, en een axiaal chiraal ligand, een 4,4′-bipyridinederivaat, als linker. Gebaseerd op berekeningen uit de eerste principes, werd theoretisch een reeks tweedimensionale RD-halfgeleiders met grote spinsplitsing en grote RD-koppelingsconstanten in de valentieband verkregen door een driestaps screeningstrategie.

Interessant genoeg was de spintextuur in de valentieband afstembaar door de chiraliteit van de metaal-organische ruggengraat te veranderen. Ten slotte identificeerden de onderzoekers vijf sleutelelementen voor het verkrijgen van grote RD-spinsplitsing in 2D COMF’s: (i) chiraliteit, (ii) grote spin-baankoppeling, (iii) smalle bandafstand, (iv) valentie- en geleidingsbanden met dezelfde symmetrie. op het Г-punt, en (v) een sterk ligandveld.

De studie onthult de onderliggende factoren die de R-D-spinsplitsing beheersen, wat de toekomstige ontwikkeling van 2D R-D-halfgeleiders met gigantische spin-splitsing ten goede kan komen.