(a) Optisch beeld van WS2/WSe2 heterobilaag. (b) De energie van de TDE in WS2/WSe2 heterobilaag als functie van de draaihoek. (c) Het gepolariseerde k-ruimte-emissiepatroon van de TDE. Krediet: Science China Press
De type-II bandstructuren in verticaal gestapelde overgangsmetaal dichalcogeniden (TMD’s) heterobilagen vergemakkelijken de vorming van tussenlaagse excitonen. De draaihoek en de mismatch in de roosterconstanten van de monolagen creëren een periodieke moiré-potentiaal zo diep als> 100 meV, wat de optische bandgap en de optische selectieregels van de vormende excitonen kan beïnvloeden. Het identificeren van de oorsprong van de excitonpieken in heterobilagen van TMD’s is soms controversieel vanwege hun vergelijkbare energieën.
Onlangs hebben onderzoekers van Wuhan University (Nanophotonics Group onder leiding van prof. Shunping Zhang en prof. Hongxing Xu, Computational Physics Group onder leiding van prof. Shengjun Yuan) aangetoond dat een twist-angle-dependent exciton (TDE) het resultaat was van tussenlaagkoppeling tussen monolaag WS2 en WSe2 is een intralaag-exciton met zijn overgangsdipoolmoment bijna evenwijdig aan het atomaire vlak. Ze identificeren dit exciton op basis van een systematische analyse en vergelijking van experimentele PL-spectra, twist-angle-afhankelijke DFT-bandstructuurberekeningen, nauwkeurigere DFT-GW-berekeningen en de ultramoderne optische berekeningen met behulp van de GW-BSE-benadering.
De experimenten tonen aan dat het nieuwe exciton bij ongeveer 1,35 eV in WS2/WSe2-heterobilagen afhangt van de draaihoek (Figuur 1b), die de kenmerken vertoont van het zogenaamde “tussenlaag-exciton”. Vervolgens gebruikten ze de back focal plane imaging (Fourier imaging) techniek om de oriëntatie van het overgangsdipoolmoment van de TDE in WS te kwantificeren.2/WSe2 heterobilaag in figuur 1c. De k-ruimte-emissiepatroon van de TDE toont een dipoolkarakter in het vlak, onafhankelijk van de draaihoek.
Verdere analyse geeft aan dat dit “tussenlaagse exciton” inderdaad een intralyer-exction is die is bijgedragen door WS2 laag, en het belangrijkste bewijs omvat: (1) De vergelijking van de experimentele PL-spectra en het berekende absorptiespectrum (Figuur 2d) laat zien dat de 1,35 eV in de PL-spectra goed overeenkomt met de berekende 1,36 eV; (2) Het momentum indirecte overgangskarakter van 1,36 eV-piek in het optische absorptiespectrum is ook gevalideerd door de nul-gewrichtsdichtheid van aangeslagen toestanden (Figuur 2d) rond 1,36 eV; (3) De excitonische gewichtsanalyse laat duidelijk zien dat de excitontoestand 1,36 eV voornamelijk wordt veroorzaakt door de overgang Γ-K; (4) De analyse van de reële-ruimteverdeling van de ladingsdichtheid van het exciton 1,36 eV (Figuur 2e) laat zien dat zowel het elektron als het gat van de WS komen2 alleen laag.
(a) De bandstructuur van WS2/WSe2 heterobilagen. (a, b) De verdeling van het gat |+〉 en elektron |−〉 geassocieerd met (b) de KK-excitatie en (c) de Γ-K-excitatie. ( d ) De optische absorptiespectra van WS2 / WSe2-heterobilagen. (e) De reële-ruimteverdeling van de ladingsdichtheid in de TDE. Krediet: Science China Press
Ke Wu et al, Identificatie van twist-angle-afhankelijke excitonen in WS2/WSe2 heterobilagen, Nationale wetenschappelijke recensie (2021). DOI: 10.1093/nsr/nwab135
Geleverd door Science China Press
