Nieuwe klasse van excitonen met hybride dimensionaliteit in gelaagd siliciumdifosfide

Kristalstructuur en bandstructuur van gelaagd SiP₂. aSchematische gelaagde structuur van SiP₂ (Pnma, groepsnummer 62). De x,y,z coördinatensysteem wordt gedefinieerd volgens de kristalstructuur, zoals weergegeven in de linkerbenedenhoek. De blauwe arcering benadrukt de P_B-P_B ketens gevormd door de P_B atomen langs de ja richting van het kristalrooster, die een cruciale rol spelen bij het genereren van quasi-1D elektronische en excitonische toestanden. b–dBovenaanzicht (b) en dwarsdoorsnede (c,d) STEM-ADF-afbeeldingen van SiP₂ bekeken langs de ja as (c) en x as (d). Groene en cyaan gestippelde rechthoeken vertegenwoordigen het periodieke rooster met ABAB-stapelvolgorde van SiP₂ lagen. Schaalbalken, 1 nm. eElektronische bandstructuur van bulk SiP₂ berekend vanaf de GW methode. De inzet toont de eerste BZ van bulk SiP₂. Slokje₂ is een halfgeleider met een indirecte band gap van 2,14 eV. Het maximum van de valentieband bevindt zich in het Γ-punt en het minimum van de geleidingsband bevindt zich langs de Γ-Y-richting. De minimale toestand van de geleidingsband draagt ​​niet bij aan de vorming van het A-exciton vanwege de grote directe interband-overgangsenergieën op deze locatie. f, Ladingsdichtheidsverdeling van de rand van de geleidingsband (links) en de rand van de valentieband (rechts) in de echte ruimte. Het iso-oppervlak van de plot is 0,02 e ų. Credit: Natuurmaterialen (2022). DOI: 10.1038/s41563-022-01285-3

Onderzoekers van de Nanjing University en Beihang University in China en het Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter (MPSD) in Hamburg, Duitsland, hebben een nieuwe klasse van excitonen met hybride dimensionaliteit geproduceerd door de eigenschappen van gelaagd siliciumdifosfide (SiP₂) te ontwikkelen. . Hun werk is gepubliceerd in Natuurmaterialen.

Excitonen zijn gebonden deeltjes die bestaan ​​uit een negatief geladen elektron en een positief geladen elektrongat. Hun exotische gedrag biedt een belangrijk nieuw platform om de fysica van materialen te bestuderen wanneer ze zijn gekoppeld aan andere toestanden van materie, zoals trillingen van het kristalrooster van het materiaal.

Met behulp van SiP₂ hebben onderzoekers in China een nieuw soort materiaal gefabriceerd waarvan de 2D-lagen zijn gebonden door van der Waals-krachten en sterke interne covalente interacties vertonen. Dit produceert eigenaardige eendimensionale fosforketens waarlangs elektronische toestanden kunnen lokaliseren. Het team slaagde er vervolgens in om een ​​nieuw soort exciton met hybride dimensionaliteit in dit gelaagde materiaal te ontwikkelen, wat betekent dat het elektron een 1D-karakter heeft en het gat 2D-kenmerken vertoont. Dit is de eerste keer dat een dergelijk fenomeen is waargenomen. Theoretici van de MPSD bevestigden de bevindingen met geavanceerde simulaties.

Door het materiaal bloot te stellen aan laserlicht, waren de onderzoekers in staat om deze exitonische toestanden te creëren en vervolgens te onderzoeken, die verschijnen als pieken in de gemeten spectra. In het bijzonder toont de opkomst van een eigenaardige zijpiek aan de belangrijkste excitonische piek in de spectra een duidelijke signatuur van de hybride dimensionaliteits-excitonen: vanwege hun sterke afhankelijkheid van de interne structuur van het materiaal, wordt verwacht dat de nieuw gecreëerde excitonen sterk interageren met andere materiële excitaties, zoals roostertrillingen die de fosforketens in SiP₂ veranderen.

De theoriegroep van de MPSD bevestigde deze bevindingen vervolgens door middel van uitgebreide analyses, met behulp van state-of-the-art methoden om de excitonische deeltjes te onderzoeken. Hun simulaties laten zien dat het deeltje bestaat uit een positief geladen gat met 2D-karakter en een negatief geladen elektron dat is gelokaliseerd langs de 1-dimensionale fosforketens, waardoor excitonen met gemengde dimensionaliteit ontstaan.

De theoretici toonden aan dat een dergelijk exciton sterk interageert met roostertrillingen, wat het experimenteel gemeten zijpiekkenmerk genereert. Een dergelijk kenmerk is tot nu toe alleen gemeten in laagdimensionale materialen zoals grafeen nanobuizen of overgangsmetaal dichalcogenide monolagen, maar niet in een bulkmateriaal zoals SiP₂.

Deze samenwerking heeft het bestaan ​​aangetoond van exciton-phonon zijbanden in een 3D bulkkristal, evenals excitonische toestanden met hybride dimensionaliteit. Met wetenschappers die op zoek zijn naar nieuwe manieren om de interacties tussen quasi-deeltjes zoals excitonen, fononen en andere in vaste materialen te controleren en te onderzoeken, vertegenwoordigen deze bevindingen een belangrijke vooruitgang.

“Onze aanpak biedt een intrigerend platform om nieuwe toestanden van materie zoals trionen (twee elektronen en één gat of vice versa) en complexere deeltjes met hybride dimensionaliteit te bestuderen en te ontwikkelen”, zegt co-auteur Peizhe Tang, professor aan de Beihang University en bezoekend wetenschapper bij de MPSD.

Collega-co-auteur Lukas Windgätter, een doctoraatsstudent in de Theory-groep van het Instituut, voegt toe: “Voor mij is het intrigerend hoe men de interacties van deeltjes kan beheersen door middel van technische vaste stoffen. Vooral het kunnen creëren van composietdeeltjes met hybride dimensionaliteit opent wegen naar nieuwe natuurkunde onderzoeken.”