Nieuwe strategie voorgesteld voor efficiënte afbraak van antibiotica

Een onderzoeksteam onder leiding van prof. Kong Lingtao van de Hefei Institutes of Physical Science van de Chinese Academie van Wetenschappen stelde een pre-assemblagestrategie voor om enkele atomen te verankeren op koolstofnitride nanosheets. Ze bereidden een reeks Fenton-achtige koolstofnitride-achtige katalysatoren met enkelvoudige atomen voor de afbraak van tetracycline-verontreinigingen in water, waardoor de katalytische activiteit met een tot twee ordes van grootte toenam.

De studie is gepubliceerd in Scheidings- en zuiveringstechnologie.

Het Fenton-achtige proces is een radicaal gedomineerde reactie. H₂O₂ en peroxymonosulfaat (PMS) zijn twee veelgebruikte Fenton-achtige oxidanten, en het verminderen van de migratieafstand van de reactieve soort tot de verontreinigende moleculen is wenselijk voor prestatieverbetering omdat de reactieve soort geproduceerd uit H₂O₂ en PMS-activering hebben een zeer korte halfwaardetijd.

Materialen met één atoom hebben een beter activerend effect op oxidanten. Vanwege de gerangschikte nanosheetstructuur, het afstembare oppervlak, de goedaardige biocompatibiliteit en de hoge stabiliteit in ruwe omgevingen, kan grafietkoolstofnitride (CN) dienen als een veelbelovend ondersteunend materiaal voor radicale opsluiting.

Tegelijkertijd kan de overvloedige stikstof ideale locaties bieden voor het inbedden van metaalionen, waardoor unieke coördinatiestructuren en elektronische configuraties worden gevormd. Daarom kan de immobilisatie van metaalatomen op koolstofnitride-nanosheets de vrije radicalen in de buurt van de verontreinigingen opsluiten en de Fenton-achtige katalytische efficiëntie effectief verbeteren.

In deze studie stelden de onderzoekers een pre-assemblagestrategie voor pyrolytische coördinatiepolymerisatie voor met een breed spectrum aan veelzijdigheid. Ze verankerden enkele atomen op nanosheets van koolstofnitride en toonden veelzijdigheid in Fenton-achtige katalyse.

Als proof of concept werd de SA-Cu-CN gekozen als modelmateriaal voor de afbraak van tetracycline (TC) en mechanistische uitwerking. De Fenton-achtige katalytische activiteit van SA-Cu-CN zou één tot twee ordes van grootte hoger kunnen zijn dan die van de controlematerialen.

Volgens de onderzoekers speelde de vorming van hydroxylradicaal en sulfaatradicaal in het katalytische systeem een ​​cruciale rol bij de afbraak van TC. Door Ultra Performance Liquid Chromatography Tandem Mass Spectrometry-analyse te combineren met discrete Fourier Transform theoretische berekeningen, werden de afbraakroutes en producttoxiciteit van TC geanalyseerd en gekarakteriseerd. De SA-Cu-CN Fenton-achtige katalysator toonde een groot vermogen om organische verontreinigende stoffen grondig te behandelen.

Bovendien werd een reeks katalysatoren met één atoom zoals SA-Fe-CN, SA-Co-CN en SA-Mn-CN gesynthetiseerd met dezelfde bereidingsmethode. Ze vertoonden allemaal een goede Fenton-achtige katalytische activiteit.

Deze studie is van groot belang voor de ontwikkeling van Fenton-achtige katalysatoren en hun toepassingen in waterbehandeling, aldus Yang Dandan, eerste auteur van de studie.