Onderzoekers ontwikkelen een efficiënte tandemkatalysator om de elektroreductie van nitraat tot ammoniak te verbeteren

Een onderzoeksteam heeft een tandemkatalysator ontworpen om de elektroreductie van nitraat tot ammoniak te verbeteren. Door Cu-katalysatoren met één atoom te koppelen aan aangrenzend Co₃O₄ nanosheets regelde het team met succes de adsorptie-energie van tussenproducten in het nitraat-elektroreductieproces, waardoor de synthese van ammoniak werd bevorderd.

Hun bevindingen zijn gepubliceerd in Natuurcommunicatie. Het team werd geleid door prof. Zeng Jie en prof. Geng Zhigang van de University of Science and Technology of China (USTC) van de Chinese Academy of Sciences (CAS).

Nitraat omzetten (NO₃^–) van afvalwater naar ammoniak (NH₃) biedt niet alleen een effectieve aanpak voor de behandeling van afvalwater, maar is ook veelbelovend als duurzame methode voor ammoniaksynthese. De diverse adsorptieconfiguraties van stikstofhoudende tussenproducten in de NO₃^– Het elektroreductieproces vormt een uitdaging, waardoor het moeilijk wordt voor een enkele katalysator om tegelijkertijd de adsorptie te optimaliseren.

Terwijl op Cu gebaseerde elektrokatalysatoren voordelig zijn voor NO₃^– adsorptie, een belangrijk probleem is de overmatige accumulatie van nitriet (NO₂^–) wat zou resulteren in de snelle deactivering van katalysatoren en trage kinetiek van daaropvolgende hydrogeneringsstappen.

Om deze beperkingen te overwinnen, ontwierpen de onderzoekers een tandem-elektrokatalysator door afzonderlijke Cu-atomen verankerd op N-gedoteerde koolstof te combineren met aangrenzende Co₃O₄ nanosheets (aangeduid als Co₃O₄/Cu₁-NC). Deze innovatieve combinatie maakt gebruik van de sterke punten van beide componenten: Cu’s vermogen om NO te adsorberen₃^– en co₃O₄’s vermogen om NO te adsorberen₂^–. Deze katalysator met dubbele functie heeft tot doel de bindingsenergieën van tussenproducten te optimaliseren, waardoor het elektroreductieproces van NO wordt vergemakkelijkt.₃^– naar NH₃ efficiënter.

Concreet synthetiseerden de onderzoekers de Co₃O₄/Cu₁-NC-katalysator door een reeks stappen, waaronder de pyrolyse van Cu-gedoteerde ZIF-8 om enkele Cu-atomen op N-gedoteerde koolstof te verkrijgen, gevolgd door de afzetting van Co₃O₄ nanobladen. De structuur en samenstelling van de katalysator werden gekarakteriseerd met behulp van verschillende technieken, zoals ringvormige donkerveld scanning-elektronenmicroscopie met hoge hoek (HAADF-STEM), energie-dispersieve röntgenspectroscopie (EDS) en röntgenabsorptie nabij de randstructuur (HAADF-STEM). XANES) spectroscopie.

Deze analyses bevestigden de succesvolle combinatie van enkele Cu-atomen en Co₃O₄ nanosheets, evenals de uniforme verdeling van de katalytische centra.

Tenslotte werden prestatietests van de katalysatoren uitgevoerd in een cel van het H-type met drie elektroden, met de NH-concentratie₃ product gekwantificeerd met behulp van de indofenolblauwmethode. Uit de test bleek dat Co₃O₄/Cu₁-NC behaalde een ammoniakproductiesnelheid van 114,0 mg_NH3H^-1cm^-2 in het nr₃^– elektroreductiereactie, die 2,2 keer en 3,6 keer zo hoog was als die van Cu₁-NC en Co₃O₄respectievelijk.

Mechanistisch onderzoek toonde aan dat Co₃O₄ reguleert effectief de adsorptieconfiguratie van NO₂^– en verbetert de binding ervan, waardoor het algehele elektroreductieproces van NO wordt versneld₃^– naar NH₃.

Dit onderzoek belicht een nieuwe benadering om de beperkingen van enkele katalysatoren bij de elektroreductie van nitraat aan te pakken door gebruik te maken van een tandemkatalysatorsysteem. Het biedt niet alleen een dieper inzicht in de betrokken katalytische mechanismen, maar bereidt ook de weg voor toekomstige ontwikkelingen in het ontwerp van geavanceerde elektrokatalysatoren voor soortgelijke toepassingen.