GO-nanosheets met tetrabutylammonium-tegenkationen ondergaan bij verwarming een sol-gel-overgang, waarbij ze van een gedemonteerde lamellaire structuur naar een samengesteld, onderling verbonden netwerk gaan. Deze technologie kan worden gebruikt als directe schrijfinkt voor het construeren van driedimensionaal ontwerpbare gelarchitecturen. Credit: Koki Sano en Shoma Kondo van de Shinshu Universiteit
Op grafeen gebaseerde tweedimensionale materialen zijn onlangs naar voren gekomen als focus van wetenschappelijk onderzoek vanwege hun uitzonderlijke structurele, mechanische, elektrische, optische en thermische eigenschappen. Onder hen zijn nanosheets gebaseerd op grafeenoxide (GO), een geoxideerd derivaat van grafeen, met ultradunne en extra brede afmetingen en zuurstofrijke oppervlakken veelbelovend.
Functionele groepen die zuurstof bevatten, zoals carboxyl- en zure hydroxygroepen, genereren dichte negatieve ladingen, waardoor GO-nanosheets colloïdaal stabiel zijn in water. Als gevolg hiervan zijn het waardevolle bouwstenen voor de volgende generatie functionele zachte materialen.
Met name thermoresponsieve GO-nanosheets hebben veel aandacht gekregen vanwege hun brede toepassingen, van slimme membranen en oppervlakken en recyclebare systemen tot hydrogelactuators en biomedische platforms. De heersende synthetische strategieën voor het genereren van thermoresponsief gedrag omvatten echter het modificeren van GO-nanobladoppervlakken met thermoresponsieve polymeren zoals poly (N-isopropylacrylamide). Dit proces is complex en heeft potentiële beperkingen bij daaropvolgende functionaliteitsinspanningen.
Om deze uitdaging aan te gaan, hebben onderzoekers onder leiding van assistent-professor Koki Sano en de heer Shoma Kondo van de afdeling Scheikunde en Materialen van de Shinshu Universiteit in Japan onlangs een innovatieve aanpak gepresenteerd, genaamd ‘countercation engineering’, om het gewenste thermoresponsieve vermogen aan GO-nanosheets zelf te geven. . Hun werk werd gepubliceerd in ACS toegepaste materialen en interfaces.
Dr. Sano legt uit: “Deze studie introduceert een vereenvoudigde en efficiënte route om thermoresponsiviteit te bereiken door te kapitaliseren op tegenkationen (positief geladen ionen) die inherent aanwezig zijn in GO-nanosheets. De controle over deze tegenkationen biedt een krachtig hulpmiddel voor het ontwikkelen van op stimuli reagerende nanomaterialen.”
In hun onderzoek hebben de onderzoekers een robuust synthetisch protocol opgesteld dat een tweestapsreactie in water omvat om GO-nanosheets met specifieke tegenkationen te synthetiseren. Een uitwisselingsreactie verving eerst de tegenkationen van de carboxyl- en zure hydroxygroepen door protonen. Dit werd gevolgd door een zuur-base-reactie met behulp van een hydroxide-anion met de doel-tegenanionen, resulterend in de gewenste GO-nanosheets.
Systematisch onderzoek naar hun thermoresponsieve gedrag onthulde dat GO-nanosheets die tetrabutylammonium (Bu4N+) tegenkationen vertoonden een inherent thermoresponsief karakter in waterige omgevingen zonder dat er thermoresponsieve polymeren nodig waren.
Bovendien demonstreerden de onderzoekers een omkeerbare sol-gel-overgang gekenmerkt door zelfassemblage- en demontageprocessen. Bij verwarming wordt de lamellaire Bu4N+-gebaseerde GO-nanosheets met elektrostatische afstoting (sol-toestand) ertussen, opnieuw samengesteld om een onderling verbonden netwerk te vormen dat in plaats daarvan wordt gedomineerd door van der Waals-aantrekking (gel-toestand).
Deze opmerkelijke transitie kan in feite worden benut om een directe schrijfinkt te ontwikkelen voor het construeren van driedimensionaal ontwerpbare gelarchitecturen van de GO-nanosheets, benadrukten de onderzoekers.
Over het geheel genomen hebben de bevindingen van het onderzoek diepgaande implicaties. “De gecontroleerde synthese van GO-nanosheets met op maat gemaakte tegenmaatregelen heeft een pad onthuld naar veelzijdige en vereenvoudigde thermoresponsieve materialen. De thermoresponsieve GO-nanosheets zijn veelbelovende bouwstenen voor biomedische, energie- en milieutoepassingen, zoals slimme membranen, zachte robotica en recyclebare systemen, hydrogelactuators en biomedische oplossingen”, zegt Dr. Sano.
“Bovendien biedt de mogelijkheid om direct te schrijven met GO-nanosheet-dispersies een nieuwe dimensie aan het materiaalontwerp, waardoor de constructie van ingewikkelde gelstructuren met gemak mogelijk wordt”, besluit hij.
Meer informatie:
Koki Sano et al., Countercation Engineering van grafeen-oxide nanosheets voor het verlenen van een thermoresponsief vermogen, ACS toegepaste materialen en interfaces (2023). DOI: 10.1021/acsami.3c07820
Tijdschriftinformatie:
ACS toegepaste materialen en interfaces
Geleverd door de Shinshu Universiteit
