De auteurs combineerden spectroscopische gegevens verkregen bij Diamond Lightsource (EXAFS) met FTIR- en zeta-potentiaalmetingen aan Imperial College London om een beeld te ontwikkelen van de dominante oppervlaktecomplexen die worden gevormd wanneer arseen wordt geadsorbeerd door TiO2/Fe2O3 composiet nanomaterialen. Pijlen geven aan waar de pH wordt verhoogd van 5 naar 9. Sterretjesen dolken † geven bewijs aan dat is verkregen door respectievelijk EXAFS- en FTIR/zeta-potentiaalanalyse. Credits: Imperial College London en Diamond Light SourceEen team van onderzoekers van Imperial College London onder leiding van prof. Dominik Weiss heeft samen met Diamond Light Source, de Britse nationale synchrotron, gewerkt aan een nieuw materiaal (TiO2/Fe2 O3
nanomateriaal ) een combinatie van fotokatalytische oxidatie met adsorptie, waardoor verontreinigd water in één stap kan worden behandeld. Meer dan 50 miljoen mensen in Zuid-Azië worden blootgesteld aan grondwater dat verontreinigd is met kankerverwekkend arseen. De resultaten van het team zijn onlangs gepubliceerd in
Resultaten in Oppervlakken en Interfaces
waarin wordt uiteengezet hoe de hoge veelzijdigheid van Diamond’s B18-bundellijn hen in staat stelde röntgenabsorptiespectroscopie uit te voeren op hun monsters en de resultaten te vergelijken met hun voorspellende modellen.De onderzoekers hebben al een patent op dit materiaal voor arseenontsmetting en ze hopen dat het nieuwe materiaal kan worden verwerkt in een filterkolom voor dagelijks gebruik in getroffen huishoudens, omdat deze goedkope en efficiënte technologie de kwaliteit van het water voor miljoenen mensen zou kunnen verbeteren. .Eerste auteur van de publicatie, Dr. Jay Bullen legt uit: “Deze experimenten stelden ons in staat om direct de structuur te onderzoeken van de oppervlaktecomplexen die worden gevormd wanneer arseen bindt aan onze TiO2/Fe2 O
3nanomateriaal. We konden concluderen dat de oppervlaktecomplexen die we hadden gekozen voor ons voorspellende oppervlaktecomplexatiemodel, met behulp van zuiver titaanoxide en zuiver ijzeroxide-referentiematerialen, geschikt waren.”“We hebben echter ook wat drietandige As-Fe gezien2 O
3
bonding in de EXAFS-gegevens die niet in ons eerdere model waren opgenomen. We waren ook in staat om oppervlakteprecipitatie van As(III) bij lage pH te bevestigen, wat ons model had voorspeld.”Arseen is een beroemd giftig element en langdurige blootstelling aan zelfs sporen kan leiden tot slopende en mogelijk dodelijke ziekten, waaronder huidkanker, longkanker, keratose en neurologische aandoeningen. Aangenomen wordt dat 100-200 miljoen mensen wereldwijd worden blootgesteld aan arseen via verontreinigde grondwaterdrinkvoorraden. Waterbehandelingen in meerdere stappen om arseen te verwijderen bestaan al, met behulp van filtratie (adsorptie), maar dit proces vereist een voorbehandeling (oxidatie) om efficiënt te zijn.Dr. Jay Bullen zegt: “We wilden de aard van arseen geadsorbeerd aan dit samengestelde TiO beter begrijpen.2/Fe2 O3 nanomateriaal; om te begrijpen of arseen op dezelfde manier bindt als op zuiver TiO2en zuiver Fe2 O
3mineralen.”“Röntgenabsorptiespectroscopie (XAS) is de perfecte manier om dit te doen, waarbij EXAFS informatie onthult over de lokale omgeving van arseenatomen, bijvoorbeeld hoeveel covalente bindingen arseenvormen met de TiO2/Fe2 O
3
oppervlak. Dankzij de beamtime-subsidie die we ontvingen, konden we deze experimenten bij Diamond Lightsource realiseren.”Spectroscopische waarnemingen om een voorspellend model te bevestigenArseen kan in verschillende vormen in water worden aangetroffen, waaronder arseniet en arsenaat. Arseniet (dwz As(III))-ionen zijn moeilijk te verwijderen uit verontreinigd water met conventionele behandelingen zoals adsorptie of coagulatie-flocculatie vanwege de neutrale lading (H3AsO3). Daarentegen arsenaat (dwz As(V)) ionen (HAsO 42-en H2AsO4–) zijn beide (i) gemakkelijker te adsorberen en (ii) minder giftig dan H3AsO
3.Bijgevolg profiteert de behandeling van met As(III) verontreinigd water van de oxidatie van As(III) tot As(V) voordat het via adsorptie wordt verwijderd. Oxidatie van As(III) kan worden bereikt met behulp van heterogene fotokatalysatoren, zoals TiO2en ultraviolette (UV) straling. Andere materialen zoals ijzeroxiden (Fe2O
3) zijn efficiënter voor adsorptie. Daarom worden er momenteel meertrapsbehandelingsinstallaties gebruikt, maar het ontwerp en het onderhoud ervan is een uitdaging. Deze moeilijkheid kan worden overwonnen door fotokatalytische en adsorptiemogelijkheden in één enkel materiaal op te nemen. Eerdere studies van dezelfde groep toonden aan dat composietmaterialen de uitstekende fotokatalytische eigenschappen van TiO combineren2met de hoge As(V)-adsorptiecapaciteiten van ijzeroxiden (Fe2O
3
) waren goede kandidaten voor een efficiënte decontaminatie.De auteurs ontwikkelden vervolgens een oppervlaktecomplexatiemodel (SCM) om veranderingen in de hoeveelheid geadsorbeerd arseen en de speciatie ervan te voorspellen als een functie van experimentele variabelen zoals pH.De auteurs wilden echter verifiëren dat de structuren van de geadsorbeerde arseenoppervlakcomplexen die voor het model waren gekozen realistisch waren, dus gebruikten ze spectroscopische technieken. Röntgenabsorptiespectroscopie speelde een sleutelrol dankzij de elementselectiviteit, het vermogen om As-oxidatietoestand (XANES) te onderscheiden en de structuur van de As-complexen geadsorbeerd op TiO te identificeren2/Fe2 O
3
oppervlak (EXAFS).Het team gebruikte B18 om hun experimenten te realiseren. Bij de bundellijn konden ze EXAFS-spectra van vaste monsters opnemen om te bepalen hoeveel covalente arseenvormen zich verbinden met het oppervlak van de materialen, en XANES-spectra van waterige suspensies om de kinetiek van foto-oxidatie te meten.De auteurs combineerden spectroscopische gegevens verkregen bij Diamond Lightsource (EXAFS) met FTIR- en zeta-potentiaalmetingen aan Imperial College London om een beeld te ontwikkelen van de dominante oppervlaktecomplexen die worden gevormd wanneer arseen wordt geadsorbeerd door TiO2/Fe2 O
3samengestelde nanomaterialen.Dit werd gebruikt om de speciatie van geadsorbeerd arseen te evalueren en te verifiëren, voorspeld door het vorige Surface Complexation Model (SCM) van de auteurs, een theoretisch model dat veranderingen in adsorptie kan voorspellen als een functie van omgevingscondities. Dit model was ontwikkeld met behulp van oppervlaktecomplexen die waren gekozen op basis van gegevens voor zuiver titaanoxide en zuivere ijzeroxiden, met experimenteel bewijs voor arseenspeciatie op composiet TiO2/Fe2 O
3
niet beschikbaar voorafgaand aan de Diamond Lightsource-studie. Meer informatie: Jay C. Bullen et al, Spectroscopisch (XAS, FTIR) onderzoek naar arseenadsorptie op TiO2/Fe2O3-composieten: evaluatie van de oppervlaktecomplexen, speciatie en neerslag voorspeld door modellering, Resultaten in Oppervlakken en Interfaces
(2022).
DOI: 10.1016/j.rsurfi.2022.100084Geleverd door Diamond Light Source