Een techniek om grafeen te dopen buiten de singulariteit van Van Hove

Al meer dan een decennium hebben theoretisch fysici voorspeld dat de van Hove-singulariteit van grafeen kan worden geassocieerd met verschillende exotische fasen van materie, waarvan de meest opvallende chirale supergeleiding is.

Een van Hove singulariteit is in wezen een niet-glad punt in de toestandsdichtheid (DOS) van een kristallijne vaste stof. Wanneer grafeen dit specifieke energieniveau bereikt of er dichtbij komt, ontwikkelt zich een platte band in zijn elektronische structuur die een uitzonderlijk groot aantal elektronen kan innemen. Dit leidt tot sterke interacties tussen veel lichamen die het bestaan ​​van exotische toestanden van materie bevorderen of mogelijk maken.

Tot dusverre was de exacte mate waarin de beschikbare energieniveaus van grafeen moeten worden gevuld met elektronen (dwz “gedoteerd”) om individuele fasen te stabiliseren, erg moeilijk te bepalen met behulp van modelberekeningen. Het identificeren of ontwerpen van technieken die kunnen worden gebruikt om grafeen aan of voorbij de singulariteit van Van Hove te dopen, zou uiteindelijk kunnen leiden tot interessante observaties met betrekking tot exotische fasen van materie, die op hun beurt de weg zouden kunnen effenen voor de ontwikkeling van nieuwe op grafeen gebaseerde technologie.

Onderzoekers van het Max Planck Institute for Solid State Research in Stuttgart, Duitsland, hebben onlangs een benadering bedacht om grafeen te overdopen buiten de van Hove-singulariteit. Hun methode, gepresenteerd in een paper gepubliceerd in Fysieke beoordelingsbrieven, combineert twee verschillende technieken, namelijk ytterbium-intercalatie en kaliumadsorptie.

“Een experimenteel instelbare elektronendichtheid in de buurt van de van Hove singulariteit zou zeer wenselijk zijn”, vertelde Philipp Rosenzweig, een van de onderzoekers die het onderzoek uitvoerde, aan Phys.org. ‘Eerdere experimenten lieten zien dat grafeen inderdaad op het van Hove-niveau kan worden gestabiliseerd (‘ pinned ‘) en dat ladingsdragers vervolgens uit dit pinning-scenario kunnen worden verwijderd. De vraag die we stelden is echter of we ook meer elektronen kunnen overbrengen op het grafeen. laag, de van Hove-pinning overwinnen en overdrijven voorbij de singulariteit? Afgezien van het pure proof of principle, zou dit een onontgonnen speelplaats openen van gecorreleerde fasen met opwindende beloften. “

Het doteren van grafeen aan de singulariteit van Van Hove is een uitdagende taak op zich, aangezien het de overdracht van meer dan 100 biljoen (10¹⁴) elektronen per cm² op de grafeenlaag. De doping van grafeen kan worden bereikt door er andere atomaire soorten op af te zetten, die er een deel van hun elektronen aan doneren.

Een alternatieve methode voor het doperen van grafeen, bekend als intercalatie, omvat het plaatsen van dopingmiddelen tussen grafeen en het ondersteunende substraat. Deze techniek is het afgelopen decennium zeer nuttig gebleken voor het afstemmen van de elektronische eigenschappen van het materiaal.

Typisch, zelfs wanneer afzetting en intercalatie-benaderingen worden gecombineerd, is de dragerdichtheid van grafeen moeilijk te verhogen tot een willekeurige waarde. Dit komt voornamelijk doordat de ladingsoverdracht uiteindelijk verzadigd raakt, waardoor deze niet boven een bepaald niveau kan worden gedoteerd.

“Onlangs hebben we ontdekt dat de intercalatie van bepaalde zeldzame aardmetalen, vanwege hun enorme dopingefficiëntie, al voldoende is om grafeen vast te pinnen op zijn van Hove-singulariteit”, zei Rosenzweig. “ In dat geval blijft het oppervlak van grafeen nog vrij om extra doteermiddelen in te nemen. Uitgaande van het van Hove-scenario van ytterbium-geïntercaleerd grafeen, door kaliumatomen erop af te zetten, konden we de dragerdichtheid met nog een factor 1,5 verhogen. , die veel verder gaan dan het singulariteitsniveau. “

In hun experimenten gebruikten de onderzoekers ytterbium-intercalatie- en kaliumadsorptiemethoden. Met deze aanpak konden ze een laag grafeen dopen die op een halfgeleidend siliciumcarbide (SiC) -substraat was geplaatst voorbij de singulariteit van Van Hove, waardoor een ladingsdragerdichtheid van 5,5 x 10 werd bereikt.¹⁴ cm^-2.

“Je zou de strategie die we gebruikten kunnen vergelijken met een situatie in het dagelijks leven waarin een omvangrijk object de trap op moet naar de bovenste verdieping (in ons geval voorbij de singulariteit van Van Hove)”, legt Rosenzweig uit. “Dit wordt misschien alleen mogelijk door tegelijkertijd van onderaf te duwen (dwz ytterbium-intercalatie) en van bovenaf te trekken (dwz kaliumadsorptie). ‘

Het onderzoek van Rosenzweig en zijn collega’s bewijst dat doping van grafeen buiten zijn van Hove singulariteit in een experimentele setting inderdaad mogelijk is. De onderzoekers onderzochten hun grafeensysteem met behulp van een techniek die hoekopgeloste foto-elektronspectroscopie wordt genoemd, in tests die werden uitgevoerd in het BESSY II synchrotron, Helmholtz-Zentrum Berlin. Deze methode maakt de directe visualisatie van de energiebandstructuur van grafeen en zijn evolutie door doping mogelijk.

“De haalbaarheid van overdoping was voorheen verre van duidelijk, aangezien het systeem eerst wordt vastgezet op het singulariteitsniveau dat een groot aantal ladingsdragers bezet,” zei Rosenzweig. “Praktisch gezien opent onze studie, door de doping van grafeen naar een nieuw niveau te tillen, ook een nieuw en onontgonnen landschap in het fasediagram van dit prototype tweedimensionaal materiaal. Als zodanig hopen we dat ons werk zal bijdragen aan het versterken van de zoektocht naar gecorreleerde grondtoestanden in monolaag grafeen, wat zeker van belang zou zijn op verschillende subvelden in de natuurkunde. “

In de toekomst zouden de bevindingen van Rosenzweig en zijn collega’s nieuwe opwindende mogelijkheden kunnen openen voor de studie van exotische toestanden van materie in grafeen dat gedoteerd is voorbij zijn van Hove singulariteit. Bovendien zou deze recente studie het huidige begrip van de sterke niet-lokale veel-lichaamsinteracties in van Hove-gedoteerd grafeen kunnen verbeteren, waarvan is vastgesteld dat ze aanzienlijke kromtrekkende effecten hebben op het energieniveau. De onderzoekers toonden aan dat dergelijke effecten nog steeds aanwezig zijn in het overgedoteerde regime en dat ze steeds sterker worden naarmate grafeen de van Hove-singulariteit nadert. De gegevens die ze verzamelden, zouden dus ook een inspiratie kunnen zijn voor de ontwikkeling van nieuwe theoretische modellen die verder reiken dan de conventionele Fermi-vloeistoftheorie.

“Nu we het dopingniveau routinematig kunnen afstemmen in experimenten rond het van Hove-niveau, zoeken we naar een van de verschillende exotische fasen die door de theorie worden voorspeld”, concludeerde Rosenzweig. “Om op de sterren te schieten, zou het realiseren van onconventionele supergeleiding in een epitaxiale monolaag van grafeen natuurlijk een baanbrekende ontdekking zijn die ooit tot technologische toepassingen zou kunnen leiden. In ieder geval zijn er spannende tijden aanstaande voor van-Hove gedoteerd grafeen.”