Facet controleerbare synthese van tweedimensionale zeldzame aardoxiden

Sinds grafeen in 2010 de Nobelprijs kreeg, blijven tweedimensionale (2D) materialen de aandacht van onderzoekers trekken op het gebied van logica, opslag, opto-elektronische en fotonische 2D-apparaten vanwege de atomaire dikte en uitstekende prestaties. Op basis van het onderzoek naar grafeen hebben wetenschappers enkele andere 2D-materialen ontdekt, zoals gelaagde overgangsmetaaldichalcogeniden (TMD’s), hexagonaal boornitride (h-BN) en niet-gelaagde III-V-groepshalfgeleiders.

Onlangs zijn 2D zeldzame aardoxiden (REO’s) ontstaan ​​als een unieke en veelbelovende niet-gelaagde materiaalfamilie. de ongevulde 4f orbitalen van zeldzame aardelementen worden afgeschermd door de volledig gevulde buitenschil, dus de ongepaarde 4f elektronen van zeldzame aardionen zijn doorgaans niet betrokken bij chemische reacties, wat leidt tot veelbelovende eigenschappen in luminescentie, magnetische, elektronische en katalytische activiteiten. 2D REO’s combineren de unieke eigenschappen van zeldzame aardelementen en worden veel gebruikt in optica, magnetisme, hoogrenderende katalysatoren, transistors, biogeneeskunde en andere gebieden.

Daarnaast is gemeld dat het kristalfacet ook een zekere invloed heeft op de eigenschappen van de 2D-materialen. Daarom is het erg belangrijk om 2D-materialen met specifieke facetten controleerbaar te synthetiseren. Vanwege de niet-gelaagde structuur is het echter een uitdaging om de 2D-anisotrope groei van het materiaal te beheersen. Bovendien, aangezien 2D-materialen het meest stabiele facet met de laagste energie blootleggen, is het bijzonder belangrijk om de thermodynamica van de materialen te beheersen.

Als antwoord op deze uitdagingen, onlangs in een recent onderzoeksartikel gepubliceerd in de Nationale wetenschappelijke recensie, presenteerden wetenschappers van de Wuhan University, China een nieuw paradigma en realiseerden ze de facet controleerbare synthese van een reeks niet-gelaagde 2D REO’s. De introductie van een facet-controlerende assistent (FCA) kan de 2D-kiemvorming van de vooraf bepaalde facetten regelen en de groeimodus en richting van kristallen aanpassen.

De auteurs verklaarden: “Volgens de theorie van hard-zacht-zuur-base (HSAB) zijn RE-ionen hard zuur en hebben ze bij voorkeur affiniteiten met de base. We gebruikten NH₄X als de FCA en halogenide-ionen die tot de base behoren, fungeren als de actieve assistent. De introductie van FCA regelt niet alleen de 2D-kiemvorming van de vooraf bepaalde facetten en bevordert de 2D-anisotrope groei van REO’s, maar leidt ook tot de verandering in de relatieve oppervlakte-energie van elk facet met de toenemende concentratie van FCA en bepaalt uiteindelijk het uiteindelijke blootliggende facet . De strategie kan worden uitgebreid tot de facet controleerbare synthese van een reeks 2D REO’s eenkristallen, inclusief lichte REO’s (CeO₂, Nd₂O₃), middelste REO’s (Sm₂O₃, EU₂O₃), en zware REO’s (Dy₂O₃, Ho₂O₃, ja₂O₃), respectievelijk.”

CeO . nemen₂ als voorbeeld bestudeerden ze systematisch de atomaire structurele verschillen van het gegroeide 2D CeO₂(111) en CeO₂(100) eenkristallen. Ze voerden ook experimenten en DFT-berekeningen uit om het mechanisme verder te bevestigen. Het is aangetoond dat bij een lage concentratie FCA de berekende oppervlakte-energie van CeO₂(111) is lager, en 2D CeO₂(111) wordt bij voorkeur verkregen. Met de toenemende concentratie van FCA wordt de berekende oppervlakte-energie van CeO₂(100) is lager en de corresponderende kristalmorfologie wordt vierkant. Ze onderzochten ook de facetgerelateerde paramagnetische eigenschappen van 2D REO’s eenkristallen.

“Ons veelzijdige werk levert nieuwe inzichten op voor het realiseren van de anisotrope groei van niet-gelaagde 2D REOs-materialen en verrijkt de 2D-materiaalfamilie”, zegt prof. Lei Fu. “Met name de hoge wendbaarheid van deze strategie opent mogelijkheden voor het ontwerpen van nieuwe materialen, het bestuderen van hun eigenschappen en mogelijke toepassingen in een breed scala.”