Ferromagnetisme en supergeleiding in één enkele laag moleculair superrooster verwerkt

Figuur (A) geeft een schematische illustratie van de ICCD-methode (Interlayer-Space Confined Chemical Design) voor de synthese van tantaaldisulfide (TaS₂) moleculair superrooster met de supergeleidende gebieden en ferromagnetische gebieden in een enkele atomaire laag. Figuur (B) bevat de hoge hoek ringvormige donkerveld scanning transmissie elektronenmicroscopie (HAADF-STEM) beelden die het gesubstitueerde Co-atoom (CoTa) en het hol-site Co-atoom (CoHS) binnen de TaS tonen₂ materiaal. Figuur (C) is de spindichtheidsgrafieken van de TaS₂ monolaag met CoTa (links) en CoHS (rechts) die de introductie van ferromagnetisme in de TaS laat zien₂ materiaal. Krediet: geavanceerde materialen

NUS-wetenschappers hebben een ICCD-methode (Interlayer-Space-Confined Chemical Design) aangetoond voor de synthese van gedoteerd tantaaldisulfide met één atoom (TaS)₂) moleculair superrooster, waar ferromagnetisme met succes werd geïntroduceerd in het supergeleidende TaS₂ lagen.

Het samenspel tussen supergeleiding en ferromagnetisme creëert tal van exotische fysische verschijnselen, die kunnen worden gebruikt voor apparaattoepassingen van de volgende generatie. De integratie van deze twee concurrerende fasen wordt meestal bereikt door supergeleider en ferromagnetische lagen achter elkaar verticaal te stapelen. De beheersbare synthese van hybride atoomlagen die zowel supergeleiding als ferromagnetisme accommoderen, blijft een aanzienlijke uitdaging.

Een onderzoeksteam onder leiding van Prof Lu Jiong van de afdeling Chemie, NUS heeft aangetoond dat de opname van geïsoleerde kobalt (Co) atomen in supergeleidende TaS₂ lagen kunnen lokale magnetische momenten en ferromagnetische koppeling veroorzaken. Hierdoor ontstaat een materiaal met ferromagnetische en supergeleidende domeinen binnen een enkele atomaire laag. In vergelijking met conventionele verticaal gestapelde structuren biedt het integreren van deze twee concurrerende fasen in een enkele laag niet alleen een verbeterde flexibiliteit bij het ontwerpen en fabriceren van apparaten, maar het opent ook nieuwe potentiële toepassingen.

Het team van Prof Lu ontwikkelde deze nieuwe aanpak, ICCD genaamd, voor de gelijktijdige intercalatie en chemische modificatie van bulk 2H-TaS₂, waar ferromagnetisme wordt geïntroduceerd in de TaS₂ materiaal met behoud van de eigenschappen van supergeleiding (Figuur A). Tetrabutylammonium-moleculen invoegen in de ruimte tussen lagen TaS₂ opent de afstand ertussen en laat Co²⁺ ionen die in de structuur moeten worden geïntegreerd. De onderzoekers ontdekten dat de Co²⁺ ionen vervingen ofwel het tantaal (Ta) atoom of werden geadsorbeerd op een holle plaats (tussen twee Ta-atomen) (Figuur B). Deze ICCD-strategie kan mogelijk worden toegepast op verschillende metaalionen, waardoor een veelzijdige en schaalbare synthese van een klasse van moleculaire superroosters met op maat gemaakte eigenschappen mogelijk wordt gemaakt via modificatie van de tussenlaag.

De experimentele resultaten van het team, samen met theoretische berekeningen die zijn uitgevoerd door de groep van prof.Yuanping FENG van het Department of Physics, NUS, tonen aan dat de orbitaal geselecteerde p–d hybridisatie tussen Co en hun naburige Ta- en S-atomen induceert lokale magnetische momenten en ferromagnetische koppeling (Figuur C), vermoedelijk gemedieerd door een mechanisme dat bekend staat als de Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida-wisselwerking.

Prof Lu zei: “We voorzien dat onze bevindingen van het door tussenlagen en ruimte beperkte chemische ontwerp een nieuwe chemische route zullen bieden om kunstmatige moleculaire superroosters van gelaagde materialen met exotische en antagonistische eigenschappen te ontwikkelen voor gewenste functionaliteiten.”