Filmen van de thermische dood van elektronen in materie

Figuur 1. (a) Schematische weergave van het experiment: een tunnelstroom stroomt van een Au STM-tip naar een Ag (111) oppervlakte-opwindende plasmonen, waarvan het stralingsverval leidt tot fotonenemissie. (b) Niveaudiagram dat laat zien dat de breedte van het energievenster van mogelijke begin- en eindtoestanden van een inelastisch tunnelproces dat een plasmon van energie hν opwekt, eV is_B – hν; dat wil zeggen, voor lage fotonenergieën dragen meer inelastische overgangen bij aan de emissie. Voor fotonenergieën die hoger zijn dan de voorspanning, worden inelastische processen die bezette toestanden in de punt en lege toestanden in het monster met elkaar verbinden, onmogelijk. (c) Tunnelelektroluminescentiespectra opgenomen bij 4,9 K met een voorspanning van 3,5 V, waarbij alle relevante plasmonische holtemodi toegankelijk zijn door inelastische processen, en bij lagere spanningen (2,4-2,5 V), wat de onderdrukking van de intensiteit bij foton aantoont energieën groter dan de toegepaste bias. Inzet: Zoom in op de emissierand. De overbias-emissiestaart is overschaduwd. (d) Vergelijking tussen de spanningsafhankelijkheid van de overbias-amplitude (A, dwz de lichtintensiteit bij de afsnijding) en totale geïntegreerde emissie (I_licht^t(dwz geïntegreerde lichtintensiteit bij energieën groter dan de grenswaarde) met de volledig ontwikkelde spectra bij 3,5 V. (e) Normalisatie van de emissierandspectra bij verschillende spanningen door hun respectieve amplitudes, A, maakt de spectra-spanning onafhankelijk. Krediet: DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c00951

Het is algemeen bekend dat een elektrische stroom de temperatuur verhoogt van het materiaal waardoor deze wordt geleid vanwege het zogenaamde Joule-effect. Dit effect, dat dagelijks wordt gebruikt in huishoudelijke en industriële verwarmingen, haardrogers, thermische zekeringen, enz., treedt op omdat de nieuwe elektronen die in het materiaal worden geïnjecteerd niet naar de lagere energietoestanden kunnen gaan omdat die al bezet zijn door de elektronen van het materiaal en daarom moeten ze hun reis beginnen met relatief hoge energieën. Deze elektronen worden hete dragers genoemd. Terwijl ze door het materiaal bewegen, verliezen hete dragers echter energie door botsingen met andere elektronen en atomen in de vaste stof. Het proces waarbij deze verloren energie wordt omgezet in thermische energie en dus in temperatuurstijging, staat bekend als thermalisatie van hete dragers.

Opgemerkt moet echter worden dat dit bekende effect plaatsvindt voor zeer hoge elektronenfluxen, die in elektronische conventionele apparaten miljarden elektronen per seconde kunnen bereiken. Daarom onthult het informatie over het collectieve gedrag van elektronen, maar hoe lang het duurt voordat elk van hen hun energie verliest, is over het algemeen een moeilijke vraag om experimenteel te beantwoorden.

In een artikel gepubliceerd in Nano-letters, heeft een groep Spaanse onderzoekers een nieuwe methode voorgesteld om de thermalisatie van hete dragers te onderzoeken met een tijdelijke resolutie van miljardsten van een seconde. Het werk, dat het resultaat is van een samenwerking tussen de Autonome Universiteit van Madrid, IFIMAC, het Madrid Institute for Advanced Studies in Nanoscience (IMDEA Nanociencia), het Donostia International Physics Centre (DIPC) en de University of the Baskenland (EHU), gebruikte een scanning tunnelmicroscoop om elektronen in een zilveren oppervlak te injecteren met een snelheid die duizend keer lager is dan die welke overeenkomt met bedrijfsstromen in standaard apparaten. De onderzoekers onderzochten de energieverdeling van het uitgestraalde licht op de kruising als reactie op elektroneninjectie.

Een naïeve kijk op de wet van behoud van energie zou impliceren dat fotonen niet mogen worden uitgezonden met energieën die groter zijn dan de spanning die op de junctie wordt toegepast: het experiment toont daarentegen aan dat hoewel het aantal fotonen met een energie groter dan de aangelegde spanning is erg klein, het is niet helemaal nul. In zijn werk verklaart het consortium, onder leiding van prof. Roberto Otero, dit fenomeen door rekening te houden met de temperatuur van de elektronenwolk van de vaste stof, en liet het de onderzoekers toe om deze temperatuur te extraheren uit de energieverdeling van de fotonen met energie boven de spanning.

Deze analyse laat zien dat de temperatuur van de elektronenwolk en die van het materiaal zelf wel samenvallen voor hoge temperaturen en lage stromen. Naarmate de stroom toeneemt, stijgt de geschatte elektronische temperatuur echter boven de monstertemperatuur. De auteurs rationaliseren dit gedrag, rekening houdend met het feit dat, door de stroom te verhogen, de gemiddelde tijd tussen de injectie van opeenvolgende elektronen afneemt. Wanneer deze tijd korter is dan de tijd die overeenkomt met de thermalisatie van hete dragers, merkt het tweede geïnjecteerde elektron dat de temperatuur van de elektronenwolk hoger is dan die van het monster, omdat de energie van het eerste elektron nog niet volledig is verdwenen. Als de injectie van het tweede elektron resulteert in de emissie van licht, zal de energieverdeling van het licht met energieën boven de spanning de temperatuur van de elektronenwolk op het moment van injectie weerspiegelen. Op deze manier kan door het meten van de emissie van licht met energieën boven de spanning bij verschillende stromen de snelheid worden gevolgd waarmee het thermalisatieproces plaatsvindt.

De studie verduidelijkt de aard van fotonenemissie boven de aangelegde spanning en laat zien hoe dit feit perfect in overeenstemming is met de huidige wetenschappelijke kennis. Bovendien biedt het een nieuwe manier om de elektronische temperatuur van vaste stoffen te meten via een scanningtunnelmicroscoop met atomaire ruimtelijke resolutie. En het biedt een nieuwe tool om de thermalisatieprocessen van hete dragers één voor één te bestuderen. Om al deze redenen zijn de auteurs ervan overtuigd dat dit werk essentieel is voor het ontwerp en de karakterisering van thermische en luminescente apparaten op nanoschaal, en belangrijke implicaties zou kunnen hebben voor het ontwerp van nanometerkatalysatoren voor verschillende chemische reacties, of de vervaardiging van nanometerlasers die werken met buitengewoon lage pompvermogens.