Formamide: Een veelzijdige kleine moleculaire bouwsteen voor het synthetiseren van zwaar N-gedoteerde 1D- en 2D-koolstof

Laagdimensionale koolstofmaterialen (LDC’s), waaronder grafeen en koolstofnanobuisjes, hebben veel aandacht getrokken vanwege hun unieke morfologieën en intrigerende elektrische eigenschappen. Deze materialen zijn echter doorgaans minder gefunctionaliseerd voor elektrochemische toepassingen. Daarom is het van cruciaal belang om een ​​bottom-up syntheseroute voor MOL’s te bedenken die hun elektrochemische eigenschappen kan verbeteren en een structuur-prestatierelatie tot stand kan brengen.

Momenteel vereisen de meeste bottom-upmethoden voor de synthese van MOL’s dure voorlopers en vervelende syntheseprocedures, waardoor hun elektrochemische toepassingen ernstig worden belemmerd.

In een recente studie gepubliceerd in Geavanceerde poedermaterialenstelde een team van Chinese onderzoekers een nieuwe route voor voor het construeren van 1D / 2D-koolstofnanostructuren met instelbare beeldverhoudingen en een hoog stikstofgehalte (N), waarbij een enkele startbron van formamide met een klein molecuul wordt gebruikt.

Deze innovatieve aanpak leidt tot de vorming van een specifiek 1D-type gepolymeriseerd (HCN)x, bekend als polyaminoimidazol (PAI). De op PAI gebaseerde koolstofnanostructuren die op een dimensionale manier zijn gegroeid, kunnen vervolgens carbonisatie ondergaan om sterk N-gedoteerde 1D- of 2D-koolstofstructuren te verkrijgen.

“De in dit onderzoek voorgestelde synthesemethode is zeer gebruiksvriendelijk, waardoor het geschikt is voor opschaling in zowel laboratorium- als industriële omgevingen”, legt een van de auteurs van het onderzoek uit, Guoxin Zhang, een professor in controleerbare synthese van koolstofnanomaterialen aan de Shandong University of Wetenschap en technologie. “De LDC’s afgeleid van formamide vertonen een extreem hoog N-gehalte, meer dan 40 atoomprocent, zoals gemeten na het ondergaan van een solvothermische behandeling.”

Met name, zelfs na uitgloeien bij temperaturen tot 900 ° C, blijft meer dan 10 atoomprocent van het N-gehalte behouden. “Deze fascinerende bevinding maakt het ontwerp mogelijk van een breed scala aan elektrochemische functionaliteiten voor toepassingen in energieopslag en katalyse”, voegde Zhang eraan toe.

Het team deed ook een interessante observatie met betrekking tot de toevoeging van melamine, een verbinding met drie zich naar buiten uitstrekkende aminogroepen, tijdens de solvothermische behandeling van formamide. Door melamine als “zaadje” te introduceren, heeft het de mogelijkheid om het oorspronkelijke 1D-groeipatroon van formamide om te zetten in een 2D-structuur, wat leidt tot de vorming van dunne lagen 2D-koolstofmaterialen.

De studie verduidelijkt dat de groei van zowel 1D- als 2D-laagdimensionale koolstofmaterialen (LDC’s) een specifieke route volgt: (1) dehydratie van formamide tot HCN-moleculen, (2) polymerisatie van HCN in tetrameren en daaropvolgende 12-meren (polyaminen). , (3) decyanering van de 12-meren en tenslotte (4) intramoleculaire cyclisatie.

De precieze atomaire structuur van het LDC-product kan worden bepaald met behulp van neutronendiffractietechnologie, waardoor de paarverdelingsfunctie kan worden bepaald, zoals weergegeven in de grafiek, die overeenkomt met de structuur van polyaminoimidazol (PAI).

“Tot nu toe was het een uitdaging om LDC’s met zo’n hoog stikstofgehalte direct te laten groeien bij milde temperaturen. Onze benaderingen pionieren in de controleerbare synthese van nanokoolstoffen met behulp van kleine moleculaire bouwstenen”, aldus de hoofdauteur van het onderzoek, Zongge Li. “Deze materialen kunnen effectief worden gebruikt als elektrokatalysatoren voor de energie-efficiënte productie van waterstofperoxide-desinfectiemiddel.”