Gebogen koolstofnanobuisjes verbeteren elektrokatalysatoren voor koolstofneutraliteit

Elektrokatalyse speelt een cruciale rol bij de ontwikkeling van technologieën voor schone energie, de verwijdering van broeikasgassen en energieopslag. Uit een onderzoek onder leiding van onderzoekers van de City University of Hong Kong (CityU) is gebleken dat enkelwandige koolstofnanobuisjes uitstekende substraten zijn voor het verbeteren van de omzetting van broeikasgassen door middel van moleculaire kromming.

Door deze nanobuisjes te gebruiken als ondersteuning om spanning op een elektrokatalysator te veroorzaken, kan de efficiëntie van de reductie van kooldioxide tot methanol aanzienlijk worden verbeterd.

Deze doorbraak opent mogelijkheden voor de ontwikkeling van gebogen moleculaire elektrokatalysatoren om kooldioxide (CO2) efficiënt om te zetten₂), een van de belangrijkste broeikasgassen, in nuttige chemicaliën en brandstoffen, waardoor de CO2-uitstoot wordt verminderd. Het werk is gepubliceerd in het journaal Natuurkatalyse.

Veel moleculaire complexen, zoals kobaltftalocyanine (CoPc), zijn efficiënte katalysatoren voor CO₂ reductiereactie (CO₂RR). Ze verminderen echter vooral de CO2-uitstoot₂ tot giftig koolmonoxide (CO), zonder verder een substantiële hoeveelheid nuttige producten, zoals methanol, te genereren. “Daarom willen we het potentieel van CoPc verkennen dat verder gaat dan de CO2-productie”, zegt professor Ye Ruquan van de afdeling scheikunde van de City University of Hong Kong (CityU), die het onderzoek leidde.

Tegelijkertijd is bekend dat spanning de eigenschappen van tweedimensionale materialen beïnvloedt, die vaak op de schaal van nanometers (nm) liggen. “Het gebruik van gebogen substraten of steunen om lokale spanning te induceren is goed ingeburgerd voor het moduleren van de eigenschappen van conventionele gelaagde materialen”, legt professor Ye uit.

“Maar de rationele controle van de spanning van vlakke moleculen is een uitdaging vanwege hun ultrakleine formaat. En hoe de spanning de moleculaire eigenschappen beïnvloedt, blijft slecht begrepen.”

Samen met zijn medewerkers leidde professor Ye een onderzoeksteam om de reactiviteit van moleculaire CoPc-katalysatoren op nanometerschaal te onderzoeken door gebruik te maken van door ondersteuning geïnduceerde spanningstechniek. Ze introduceerden met succes gecontroleerde spanning in sub-2 nm-moleculen van de katalysator door enkelwandige koolstofnanobuisjes als drager te gebruiken.

De kromming van de nanobuisjes als gevolg van de moleculaire interacties veroorzaakt spanning op de katalytische moleculen, wat resulteert in buiging. Door koolstofnanobuisjessubstraten met verschillende diameters te gebruiken, kunnen ze de buighoek van CoPc-moleculen afstemmen, variërend van 96 ° (voor koolstofnanobuisjes met een diameter van 1 nm) tot 1,5 ° (voor koolstofnanobuisjes met een diameter van 100 nm).

Vergeleken met traditionele vlakke moleculen vertoonden de gebogen moleculen verbeterde elektrokatalytische prestaties. Ze vertoonden een hogere selectiviteit voor CO₂ reductie, waardoor de productie van methanol wordt bevorderd boven koolmonoxide.

In een tandem-flow-elektrolysator met monogedispergeerde CoPc op enkelwandige koolstofnanobuisjes voor CO₂ reductie bereikte het team een ​​partiële stroomdichtheid van methanol van meer dan 90 mA cm⁻² met meer dan 60% selectiviteit, wat betekent dat de totale CO₂-naar-methanol-efficiëntie is 60%. Dit is een aanzienlijke verbetering ten opzichte van bestaande methoden.

Hun analyse op basis van theoretische berekeningen bevestigde dat de gebogen CoPc op de enkelwandige koolstofnanobuisjes de CO-binding versterkte, waardoor de daaruit voortvloeiende reductie van koolmonoxide mogelijk werd. Daarentegen bevorderen brede meerwandige koolstofnanobuisjes de afgifte van CO.

“Onze bevindingen tonen aan dat koolstofnanobuisjes uitzonderlijke dragermaterialen zijn voor katalysatoren zoals CoPc. De grote specifieke oppervlakken van koolstofnanobuisjes verspreiden nanodeeltjes gemakkelijk, waardoor agglomeratie wordt vermeden, en hun hoge elektronische geleidbaarheid maakt ze veelbelovend voor elektrochemische toepassingen”, aldus professor Ye.

“Wat nog belangrijker is, we hebben aangetoond dat het induceren van moleculaire vervorming door enkelwandige koolstofnanobuisjes een strategie biedt voor het ontwerpen van hoogwaardige moleculaire elektrokatalysatoren. Deze vooruitgang is veelbelovend voor het bereiken van koolstofneutraliteit, omdat het CO kan opslaan₂ en hernieuwbare elektriciteit als chemische energie”, concludeerde hij.