Gelokaliseerde magnetische momenten veroorzaakt door atoomvacatures in overgangsmetaal dichalcogenide vlokken

Figuur 1. De atomaire structuur en transporteigenschappen van PtSe₂ vlokken. (a) Atomaire resolutie hoge-hoek ringvormige donkerveld scanning transmissie-elektronenmicroscopie (HAADF-STEM) afbeelding van een paar-laags PtSe₂ vlok met zijn 1T fase-functie en A – A stapelconfiguratie. (b) Longitudinale weerstand van s3 als functie van temperatuur in log-plot van 200 K tot 2 K. (c) Isotrope NMR wanneer het magnetische veld wordt aangelegd in een vlak van PtSe₂ vlok s3. Inset toont het schematische diagram van magnetotransportmetingen. θ benoemt de hoek tussen magnetisch veld en stroom. (d) MR bij verschillende temperaturen wanneer het magnetische veld loodrecht op de stroom in s3 staat. Krediet: Universiteit van Peking

De opkomst van tweedimensionale (2-D) materialen biedt een uitstekend platform voor het verkennen en moduleren van exotische fysische eigenschappen in de 2D-limiet, en heeft de ontwikkeling van moderne gecondenseerde materie en nano-elektronische apparaten gestimuleerd. Onder verschillende exotische fysische eigenschappen is 2D-magnetisme een van de belangrijkste onderwerpen, die mogelijke toepassing in spintronica laat zien. In de afgelopen jaren hebben onderzoekers een reeks intrinsieke 2-D magnetische materialen ontdekt, zoals CrI₃, Fe₃GeTe₂, enz. De meeste van de nog ontdekte 2-D magnetische materialen zijn echter instabiel in de atmosfeer, wat verder onderzoek en de toepassing van 2-D magnetisme beperkt. Daarom is de belangrijkste vraag hoe magnetisme in luchtstabiele 2D-materialen kan worden opgewekt.

Onlangs ontdekte professor Wang Jian aan de Universiteit van Peking, in samenwerking met professor Duan Wenhui aan de Tsinghua Universiteit en professor Zhang Yanfeng aan de Universiteit van Peking, gelokaliseerde magnetische momenten veroorzaakt door Pt-vacatures in transitiemetaal dichalcogenide PtSe₂ vlokken, en onthulden de oorsprong en de vlok-dikte-afhankelijkheid van de gelokaliseerde magnetische momenten. Het artikel getiteld “Magnetic Moments Induced by Atomic Vacancies in Transition Metal Dichalcogenide Flakes” werd online gepubliceerd in Geavanceerde materialen. Professor Wang aan de Universiteit van Peking, professor Duan aan de Tsinghua Universiteit en professor Zhang aan de Universiteit van Peking zijn de corresponderende auteurs van dit artikel. Ge Jun, Luo Tianchuang aan de Universiteit van Peking, Lin Zuzhang aan de Tsinghua Universiteit en Shi Jianping aan de Wuhan Universiteit droegen in gelijke mate bij aan dit werk (gezamenlijke eerste auteurs).

PtSe₂ vlokken met een dikte van 8-70 nm werden gegroeid door middel van chemische dampafzetting (CVD), en hun hoge kristallijne kwaliteit werd bevestigd door transmissie-elektronenmicroscopie en elektronendiffractie met een geselecteerd gebied. De onderzoekers verzonnen verder PtSe₂ apparaten van verschillende diktes en bestudeerden hun elektrische transporteigenschappen. De longitudinale weerstand neemt af met de afname van de temperatuur bij hoge temperaturen, wat typisch metallisch gedrag is. Interessant is dat bij verdere verlaging van de temperatuur de longitudinale weerstand logaritmisch toeneemt en vervolgens de neiging heeft te verzadigen bij ultralage temperaturen.

Figuur 2. Theoretische interpretatie voor het lokale magnetische moment in PtSe₂ vlokken. (a) Een illustratie van de lokale magnetische momenten (aangegeven met rode pijlen) en een Pt-vacature-defect (de blauwe cirkel) geplaatst in de bovenste laag. (b) Elektronische toestandsdichtheid van de p-orbitalen van de drie naburige seleniumatomen van de Pt-vacature. (c) De energie van verschillende magnetische configuraties (aangeduid met de hoek β tussen de magnetische momentrichting en de z-as), waarbij de energienulpunt overeenkomt met de magnetische configuratie met een magnetisch moment buiten het vlak (dwz β = 0 ). Krediet: Universiteit van Peking

Bij lage temperaturen wordt isotrope negatieve magnetoresistentie (NMR) gedetecteerd wanneer een magnetisch veld in het vlak wordt aangelegd. Nadere analyse toont aan dat de logaritmische toename van de longitudinale weerstand met de afname van temperatuur en de isotrope NMR afkomstig zijn van het Kondo-effect. Het bekende Kondo-effect ontstaat meestal in een niet-magnetisch metaal dat is gedoteerd met magnetische onzuiverheden, als gevolg van de uitwisselingsinteractie tussen de spins van geleidingselektronen van niet-magnetische gastheer en magnetische onzuiverheden. De karakteriseringsresultaten hebben echter aangetoond dat er geen magnetische elementen in PtSe zijn₂ vlokken.

De oorsprong van de gelokaliseerde magnetische momenten in PtSe₂ vlokken wordt onthuld door theoretische berekeningen. De Pt-leegstandsgebreken zijn onvermijdelijk tijdens de groei van de PtSe₂ vlokken. De Pt-vacatures resulteren in een asymmetrische verdeling van de bezette spin-meerderheid en minderheidstoestanden van de p-orbitalen van de drie naburige seleniumatomen, wat uiteindelijk aanleiding geeft tot de gelokaliseerde magnetische momenten. Verrassend genoeg lijken de waargenomen magnetische momenten dikte-afhankelijk te zijn. Bij het verminderen van de dikte van vlokken, wordt het gelokaliseerde magnetische moment groter. Theoretisch wordt het lokale magnetische moment in het monster voornamelijk bijgedragen door de Pt-vacatures op het monsteroppervlak. Met afnemende dikte van de PtSe₂ schilfer, neemt de oppervlakte-tot-bulkverhouding toe, wat leidt tot een toename van het relatieve aandeel van de leegstaande oppervlakte. Als resultaat neemt het gemiddelde magnetische moment dat per defect wordt geïnduceerd toe met de afnemende dikte, wat consistent is met de experimentele waarnemingen. Dit werk biedt een nieuwe route voor de modulatie van magnetisme op atomaire schaal in niet-magnetische 2D-materialen, vooral in luchtstabiele 2-D-materialen, en heeft mogelijke betekenis voor de ontwikkeling van spintronica en kwantuminformatie.