Magnetisme of geen magnetisme? De invloed van substraten op elektronische interacties

Schematische weergave van interactie-geïnduceerd magnetisme in een 2D MOF en hoe substraten dit beïnvloeden. a Ball-and-stick-modellen van DCA en Cu, de componenten van de MOF en hun geïsoleerde elektronische structuren. De koper(I)-ionen en DCA-moleculen in de MOF zijn intrinsiek niet magnetisch. b Ball-and-stick-model van DCA-Cu Kagome MOF, waarbij intra-MOF elektron-elektron Coulomb-interacties magnetische momenten induceren. De MOF heeft een kagome elektronische bandstructuur afgeleid van de DCA LUMO (niet-spin-gepolariseerd schema weergegeven). c Ball-and-stick model van DCA-Cu MOF op een substraat en schematische bandstructuren. Het magnetisme in de MOF wordt beïnvloed door koppeling met het substraat, ladingsoverdracht uit of in de MOF (zoals door een aangelegd elektrisch veld) en spanning, die de bandbreedte verandert. De sterkte van de magnetische momenten kan worden verbeterd door gebruik te maken van een zwak interactief substraat, gunstige elektronenvulling van de MOF door de keuze van de substraatwerkfunctie of toepassing van elektrische velden, en door trekspanning toe te passen op de MOF, zoals door roostermismatch. (HOMO: hoogste bezette moleculaire orbitaal. LUMO: laagste onbezette moleculaire orbitaal). Credit: npj Computational Materials (2022). DOI: 10.1038/s41524-022-00918-0

Een nieuwe studie aan de Monash University illustreert hoe substraten sterke elektronische interacties in tweedimensionale metaal-organische raamwerken beïnvloeden.

Materialen met sterke elektronische interacties kunnen toepassingen hebben in energiezuinige elektronica. Wanneer deze materialen op een substraat worden geplaatst, worden hun elektronische eigenschappen veranderd door ladingsoverdracht, spanning en hybridisatie.

De studie toont ook aan dat elektrische velden en toegepaste spanning kunnen worden gebruikt om interactiefasen zoals magnetisme aan en uit te “schakelen”, waardoor potentiële toepassingen in toekomstige energiezuinige elektronica mogelijk worden.

Magnetisme in- en uitschakelen met substraten

Door sterke interacties tussen elektronen in materialen ontstaan ​​effecten als magnetisme en supergeleiding. Deze effecten worden gebruikt in magnetisch geheugen, spintronica en kwantumcomputers, waardoor ze aantrekkelijk zijn voor opkomende technologieën.

Afgelopen jaar, een andere studie bij Monash ontdekte sterke elektronische interacties in een 2D metaal-organisch raamwerk. De onderzoekers vonden handtekeningen van magnetisme in dit materiaal. Ze toonden aan dat dit magnetisme ontstond door sterke interacties die alleen aanwezig waren wanneer de niet-magnetische componenten bij elkaar werden gebracht.

Dit materiaal werd gekweekt op een metalen substraat. Het substraat was belangrijk voor de groei en meting van het materiaal.

“We hebben dit effect waargenomen toen het materiaal op zilver werd gekweekt, maar niet wanneer het op koper werd gekweekt, ondanks dat ze erg op elkaar lijken”, zegt Bernard Field (Monash), co-auteur van de eerdere studie en hoofdauteur van de huidige studie .

“Dus dat riep de vraag op: waarom gedroeg het materiaal zich zo anders op verschillende substraten?”

De onderzoekers simuleerden het metaal-organische raamwerk op veel verschillende substraten om te bepalen onder welke omstandigheden magnetisme zou kunnen ontstaan.

Ze creëerden ook een eenvoudig model dat de fysieke verschijnselen nauwkeurig beschreef in hun simulaties op atomaire schaal. Met dit model kon het team snel en gemakkelijk een breder scala aan systemen verkennen met nauwkeurige controle over de belangrijke parameters.

Er werden drie belangrijke variabelen gevonden om het effect van substraten op elektronische interacties te bepalen: ladingsoverdracht, rek en substraathybridisatie.

• Ladingsoverdracht is wanneer een substraat elektronen afgeeft of neemt van het 2D-materiaal. Het effect van interacties was het sterkst wanneer het materiaal één vrij elektron per molecuul had.
• Spanning is wanneer een substraat het 2D-materiaal uitrekt of samendrukt. Wanneer het materiaal wordt uitgerekt, kunnen elektronen moeilijk tussen moleculen en atomen bewegen, waardoor ze lokale interacties sterker ervaren.
• Hybridisatie is wanneer het elektronische karakter van het substraat en het 2D-materiaal worden gemengd door koppeling tussen hen. Metalen substraten hebben vaak een sterke hybridisatie, die magnetisme kan onderdrukken. Maar isolerende substraten, zoals atomair dun hexagonaal boornitride, hebben een zeer zwakke hybridisatie en behouden de elektronische interacties in het materiaal.

Met dit begrip van wat de belangrijkste variabelen zijn, is het mogelijk om te overwegen hoe deze variabelen kunnen worden gemanipuleerd om de elektronische interacties te beheersen.

De studie toonde aan dat een elektrisch veld magnetisme aan en uit kan zetten door de ladingsoverdracht te veranderen.

Elektrische velden zijn hoe bestaande transistors werken. Elektrische besturing van magnetische fasen is van vitaal belang voor het gebruik van deze materialen in elektronische apparaten.

De studie toonde ook aan dat uitgeoefende spanning magnetisme aan en uit kan zetten. Dit kan worden bereikt met behulp van piëzo-elektrische materialen. Het is ook een belangrijke overweging voor flexibele elektronica.

“Het team blijft sterke interacties onderzoeken in 2D metaal-organische raamwerken, die een rijk platform bieden om nieuwe kwantumfysica te onderzoeken die wordt toegepast voor energie-efficiënte elektronische apparaten”, zegt de corresponderende auteur prof. Nikhil Medhekar (Monash Department of Materials Science and Engineering) , die de studie leidde: “We onderzoeken meer geavanceerde methoden voor het simuleren van sterke interacties tussen elektronen.”

“Dit werk biedt kwantitatieve voorspellingen, met behulp van verschillende theoretische formalismen, over de elektronische eigenschappen van laagdimensionale nanomaterialen op een breed scala aan substraten en omstandigheden”, zegt co-auteur A/Prof Agustin Schiffrin (Monash School of Physics and Astronomy), die leidt experimenteel onderzoek naar deze materialen: “Dit kan toekomstige experimenten in de echte wereld leiden, wat uiterst waardevol is voor experimentele onderzoekers.”

“Correlatie-geïnduceerd magnetisme in substraat-ondersteunde 2D metaal-organische raamwerken” werd gepubliceerd in npj Computational Materials in november 2022.