Onderzoekers onthullen atomaire schaaldetails van actieve plekken van katalysatoren

De chemische en energie-industrieën zijn afhankelijk van katalysatoren om de reacties aan te drijven die worden gebruikt om hun producten te creëren. Veel belangrijke reacties maken gebruik van heterogene katalysatoren, wat betekent dat de katalysatoren zich in een andere fase van materie bevinden dan de stoffen waarmee ze reageren, zoals vast platina dat reageert met gassen in de katalysator van een auto.

Wetenschappers hebben het oppervlak van goed gedefinieerde enkelvoudige kristallen onderzocht en daarmee de mechanismen achter veel chemische reacties verhelderd. Er valt echter nog veel meer te leren. Voor heterogene katalysatoren zijn hun 3D-atomaire structuur, hun chemische samenstelling en de aard van hun actieve plekken, waar reacties plaatsvinden, lang ongrijpbaar gebleven.

Onderzoek onder leiding van leden van het California NanoSystems Institute aan de UCLA heeft nu de driedimensionale atoomcoördinaten, de chemische samenstelling en de oppervlaktesamenstelling van heterogene nanokatalysatoren bepaald, ter grootte van miljardsten van een meter, die worden gebruikt in chemische reacties die worden aangestuurd door elektriciteit.

De techniek van het team kan een grote impact hebben op het fundamentele begrip van de actieve plekken van katalysatoren en ingenieurs in staat stellen om nanokatalysatoren op een rationele manier te ontwerpen die hun prestaties optimaliseren, terwijl huidige methoden meer op trial-and-error gebaseerd zijn.

De studie, die op de cover van de juli-editie van Natuur Katalysewerd geleid door corresponderende auteurs en CNSI-leden Jianwei “John” Miao, hoogleraar natuurkunde en astronomie aan het UCLA College; Yu Huang, Traugott and Dorothea Frederking Endowed Professor en hoofd van de afdeling materiaalkunde en -techniek aan de UCLA Samueli School of Engineering; en Philippe Sautet, een vooraanstaand hoogleraar chemische en biomoleculaire techniek en vicevoorzitter voor postdoctoraal onderwijs aan de UCLA Samueli.

Met behulp van de ontwikkelingen die ze ontwikkelden voor een microscopietechniek genaamd atomaire elektronentomografie, bestudeerde het team 11 nanodeeltjes die bestonden uit een platina-nikkellegering alleen of die legering plus sporen van molybdeen, een ander metaal dat kan dienen als katalysator. De onderzoekers waren in staat om een ​​groot aantal kenmerken te meten met atomaire resolutie, waaronder de facetten van de nanodeeltjes, hun oppervlakte-inkepingen en de relatieve ordelijkheid van de structuren en chemische componenten van de katalysatoren.

De gegevens van atomaire elektronentomografie werden ingevoegd in kunstmatige intelligentiemodellen die waren getraind op basis van fundamentele principes van natuurkunde en scheikunde. Met de algoritmen identificeerden de onderzoekers de actieve plekken waar katalyse plaatsvindt. Die bevindingen werden vervolgens gevalideerd met metingen in de echte wereld.

De observaties van de wetenschappers lieten zien dat de chemische activiteit op de oppervlakteplatinasites sterk varieert, met verschillende ordes van grootte. Het team voerde een uitgebreide analyse uit van de relatie tussen de structuur van de nanokatalysatoren en de chemische activiteit op het niveau van individuele atomen om een ​​vergelijking te formuleren die kwantitatieve inzichten biedt in de actieve sites van de nanokatalysatoren.

Hoewel deze studie zich richtte op nanokatalysatoren van legeringen op basis van platina in een specifieke elektrochemische reactie, kan de algemene methode worden toegepast op een breed scala aan nanokatalysatoren voor verschillende reacties om de lokale 3D-posities van atomen te bepalen, evenals de elementaire samenstelling en oppervlaktesamenstelling van de katalysatoren.

De co-eerste auteurs van de studie zijn Yao Yang van Westlake University in China en Jihan Zhou, Zipeng Zhao en Geng Sun van UCLA. Andere co-auteurs zijn Saman Moniri, Yongsoo Yang, Ziyang Wei, Yakun Yuan en Yang Liu, allemaal van UCLA; Colin Ophus, Jim Ciston en Peter Ercius van Lawrence Berkeley National Laboratory’s Molecular Foundry; Cheng Zhu en Hendrik Heinz van de University of Colorado in Boulder; en Qiang Sun en Qingying Jia van Northeastern University.