Spinoverdracht en afstandsafhankelijke spinkoppeling in lineair geassembleerde Ag-Cu-nanoclusters

De magnetisme-uitvoeringen van Ag₇₇Cu₂₂ nanoclusters na montage en demontage (de inzet in rode cirkel geeft de afwezigheid van spinkoppeling in Au₂₅⁰ vanwege de grote afstand tussen de deeltjes. Krediet: Xia Nan

In een recente studie gepubliceerd in Natuurcommunicatieontdekte een onderzoeksteam onder leiding van prof. Wu Zhikun van de Hefei Institutes of Physical Science (HFIPS) van de Chinese Academie van Wetenschappen spinoverdracht en spinkoppeling door de lineaire assemblage van nanoclusters van zilver-koper (Ag-Cu) legering met zwavel.

De assemblage van metalen nanodeeltjes verrijkt niet alleen hun eigenschappen, maar helpt ook om structuur-eigenschap relaties en interacties tussen nanodeeltjes te begrijpen. Vanwege de multi-distributie van metalen nanokristallen is het echter moeilijk om atomair nauwkeurige assemblagestructuren te verkrijgen.

De recent opkomende nanoclusters (ultrakleine nanodeeltjes) bieden ideale bouwstenen voor nauwkeurige assemblage vanwege hun goed gedefinieerde composities en structuren; er zijn echter weinig studies gerapporteerd over atomair nauwkeurige metalen nanocluster (groter dan 1 nm) assemblage vanwege de moeilijkheid bij synthese en karakterisering.

In deze studie bereidde het team een ​​lineaire assemblagestructuur voor, gevormd door twee Ag . aan elkaar te koppelen₇₇Cu₂₂ clusters met één zwavelion met behulp van een gelijktijdige synthese- en assemblagestrategie. De zwavelionen kunnen worden geproduceerd door de splitsing van koolstof-zwavel- en zwavel-waterstofbindingen van de thiolen tijdens de synthese van de clusters, wat leidt tot de directe link met clusters om de assemblages te vormen.

Verdere studies toonden aan dat het magnetische moment in deze lineair geassembleerde structuur werd overgedragen van de cluster naar de zwavel, waarbij paramagnetische zwavelradicalen werden gevormd, die magnetische isotropie vertoonden vanwege de kleine spin-baankoppelingsconstanten van zwavel en de afwezigheid van magnetische momentinteractie tussen verre zwavel radicalen.

Toen de lineaire structuren in oplossing werden gedemonteerd, werd het magnetische moment terug naar de clusters overgebracht, en vervolgens vond spinkoppeling plaats. Met name was een dergelijke spinkoppeling niet gerapporteerd in de magnetische Au₂₅⁰ clusters, die werd geïnterpreteerd door de afstandsafhankelijke spinkoppeling tussen de deeltjes.

En toen de liganden flexibel waren en hun lengtes kort waren, konden de clusters elkaar naderen en vond de spinkoppeling plaats binnen een bepaalde afstand. Anders was het moeilijk voor de clusters om dichtbij te komen voor koppeling.

Dit werk bereikt de lineaire assemblage van de metalen nanoclusters groter dan 1 nm met behulp van de adequate assemblagestrategie. Het ontdekt en verklaart de spinoverdracht en afstandsafhankelijke spinkoppeling, die belangrijke implicaties zou kunnen hebben voor de toekomstige studie van nanoclustermagnetisme en de ontwikkeling van nieuwe functionele materialen.