Wetenschappers ontdekken niet-lokale effecten van biexciton-emissie in grote halfgeleider nanokristallen

In een nieuw artikel gepubliceerd in eLicht, heeft een team van wetenschappers onder leiding van de professoren Haizheng Zhong en Yongyou Zhang van het Beijing Institute of Technology en professor Haiyan Qin van de Zhejiang University niet-lokale effecten ontdekt in grote halfgeleider nanokristallen. Ze bieden nieuwe strategieën om zeer efficiënte meervoudige excitonen te bereiken voor kwantumoptica en energieconversatietoepassingen.

Auger-recombinatie in bulkmaterialen heeft slechts een geringe invloed op de biexciton-recombinatie vanwege de lagere dragerdichtheid en het behoud van momentum. CdSe / CdS-nanokristallen met een dikke schaal werden ontwikkeld om Auger-recombinatie te onderdrukken om een ​​hoge bi-exciton-efficiëntie te verkrijgen. Het onderzoeksteam bereikte dit door de golffunctie-overlap tussen de elektronen en gaten te verminderen.

Grote colloïdale QD’s kunnen geschikte kandidaten zijn om efficiënte biexciton-emissie te genereren, maar zijn zelden onderzocht. Het onderzoeksteam meldde dat de Auger-recombinatiesnelheid in grote perovskiet-nanokristallen exponentieel zou kunnen afnemen vanwege de niet-lokale effecten.

Niet-lokale effecten verwijzen naar de invloed van ruimtelijke dispersie van golven op de interacties tussen licht en materie. Niet-lokale effecten zijn met succes aangetoond in plasmonics om de optische respons in metalen nanostructuren te verklaren. Auger-recombinatie kan worden beschreven als een energieverschuiving van een exciton naar een ander elektron of gat of een proces waarbij een elektron of gat een exciton absorbeert naar een hoger energieniveau. Dienovereenkomstig worden de niet-lokale effecten van Auger-recombinatie voornamelijk bepaald door de golffunctie van het exciton.

Bij kamertemperatuur is de geschatte golflengte van een exciton in CsPbBr₃ is ~ 14 nm, wat de mogelijkheid mogelijk maakt om de niet-lokale interactie verbeterde biexciton-emissie in grote nanokristallen met een grootte van> 14 nm waar te nemen. Profiterend van het unieke defecttolerantievermogen van perovskiet-nanokristallen, observeerde het onderzoeksteam een ​​hoge biexciton-efficiëntie in grote CsPbBr₃ nanokristallen.

Er is een lineair verband tussen de levensduur van de biexciton Auger-recombinatie en het volume voor kleine nanokristallen. De maximale biexciton-levensduur is ~100 ps vanwege de sterke Auger-recombinatie. Voor bulkmaterialen is Auger-recombinatie voornamelijk gerelateerd aan de dragerdichtheid en bandstructuur met een constante coëfficiënt. Bijvoorbeeld een bulkkristal met een dragerdichtheid van 10¹⁸ wordt voorspeld dat het een biexciton-levensduur heeft van ~ 10 ns.

In het mesoschaalgebied wordt verwacht dat de niet-lokale effecten de levensduur van de bi-exciton afwisselen met het volume van lineaire schaling tot exponentiële, wat wordt waargenomen in grote CsPbBr₃ voor het eerst nanokristallen.

Concluderend ontdekte het onderzoeksteam niet-lokale effecten van biexciton-emissie in CsPbBr₃ nanokristallen door hun spectroscopische resultaten van grote nanokristallen te vergelijken met eerder gerapporteerde kleine nanokristallen. Een dergelijk niet-lokaal effect kan worden geïllustreerd door rekening te houden met de niet-lokale interacties tussen dragers en excitonen op Auger-recombinatie.

Naarmate het volume toeneemt, neemt de Auger-recombinatiesnelheid van grote CsPbBr₃ nanokristallen kunnen exponentieel worden gereduceerd om een ​​hoge bi-exciton-efficiëntie tot 80% te bereiken. De ontdekte niet-lokale effecten in grote nanokristallen bieden een richtlijn voor het fabriceren van geavanceerde kwantumemitters met efficiënte biexciton-emissie (meerdere excitonen) en creëren nieuwe kansen om halfgeleider-nanokristallen te verkennen die verder gaan dan sterke kwantumopsluiting.