Elektronen reizen een van de twee routes in nano-biohybride-systemen

Pindakaas en gelei. Simon en Garfunkel. Halfgeleiders en bacteriën. Sommige combinaties zijn duurzamer dan andere. In de afgelopen jaren combineert een interdisciplinair team van Cornell-onderzoekers microben met de halfgeleider-nanokristallen bekend als kwantumstippen, met als doel nano-biohybride-systemen te creëren die zonlicht kunnen oogsten om complexe chemische transformaties voor materialen en energietoepassingen uit te voeren.

Nu heeft het team voor het eerst precies geïdentificeerd wat er gebeurt wanneer een microbe een elektron ontvangt van een kwantumstip: de lading kan een directe route volgen of indirect worden overgedragen via de shuttle -moleculen van de microbe.

De bevindingen zijn gepubliceerd in Proceedings of the National Academy of Sciences. De hoofdauteur is Mokshin Suri.

“Om het beknopt te zeggen, hebben we ontdekt dat er verschillende paden zijn om te communiceren,” zei senior auteur Tobias Hanrath, de David Croll Professor of Engineering aan de Smith School of Chemical and Biomolecular Engineering in Cornell Engineering. “Dat is op zichzelf vermoed en besproken, maar het is niet precies gekwantificeerd en afgebeeld zoals we hebben gedaan. Dit is de allereerste fundamentele stap in de richting van een langetermijnvisie om digitale informatieverwerking te combineren met microbiële biochemie.”

Het project werd gelanceerd in 2019. De inspanningen bracht de microscopie-mogelijkheden samen van Peng Chen, de Peter JW DeBye-professor chemie in het College of Arts and Sciences, met de synthetische biologie-expertise van BUZ Barstow, Ph.D., assistent-professor van biologisch en milieu-environmental en milieu-engine. ” In 2023 ontwikkelde het team een ​​platform om hun biohybride-systemen in beeld te brengen met resolutie met één cellen en in wezen te ontleden waar de elektrochemische activiteit plaatsvond.

Voor de nieuwe studie besloten de onderzoekers om een ​​andere maar gratis aanpak te gebruiken, specifiek om te begrijpen hoe een elektron uit een kwantumstip en in een microbe te slaan. Ze wendden zich tot Warren Zipfel, universitair hoofddocent biomedische engineering in Cornell Engineering, die gespecialiseerd is in het gebruik van optische microscopie voor biomedisch onderzoek, zoals het analyseren van weefsel.

“Het mooie a-ha-moment dat Mokshin hieraan heeft bijgedragen, was de erkenning dat je datzelfde hulpmiddel kunt gebruiken om interacties tussen de kwantumstip en de microbe die nog nooit eerder was gedaan,” zei Hanrath. “Dus er is een nieuwigheid, alleen in een meting op zichzelf, voorbij de inzichten die eruit kwamen.”

Kwantumstippen worden gekenmerkt door sterke lichtstattere interacties, en hun optische en elektronische eigenschappen kunnen op maat worden gemaakt door hun grootte te veranderen-de mogelijkheden die werden herkend met de Nobelprijs voor de chemie 2023. Ze hebben al hun weg gevonden naar commerciële technologieën in de vorm van QD -LED -displays, waarbij een elektron wordt geïnjecteerd en er een foton opduikt. Ze werken ook de andere kant op.

“In onze studie hebben we in wezen gebruik gemaakt van de LED -functionaliteit in omgekeerde,” zei Hanrath. “In plaats van een foton uit een geïnjecteerd elektron uit te zenden, injecteren we een foton en kijken we hoe de elektronen worden geïnjecteerd van de verlichte kwantumstip naar de nabijgelegen microbe.”

Hoewel kwantumstippen sterke interacties hebben met licht, zijn ze beperkt tot relatief basale chemische transformaties, en het tegenovergestelde geldt voor microbiële cellen, zei Hanrath. Dat is de reden waarom een ​​kwantumdot-microbe-hybride zo’n sterke potentiële synergie heeft.

Met behulp van fluorescentie levensduur beeldvormingsmicroscopie met twee-foton excitatie op een cadmium selenide kwantumstip en Shewanella oneidensis-bacteriën, identificeerden de onderzoekers een afzonderlijke halo rond de microbe, wat suggereerde dat de ladingoverdracht enige perifere assistentie ontving. Het blijkt dat een elektron direct van de kwantumstip naar de microbe kan verplaatsen, of het kan worden overgebracht van de microbe via shuttlemoleculen, redox -mediatoren genoemd.

“Ze hebben verschillende snelheden, verschillende soorten karakteristieke tijdconstanten,” zei Hanrath. “En u kunt dat meten met de fluorescentie -levensduurmetingen die we hebben gedaan.”

Fotosynthetische biohybriden van dit soort kunnen mogelijk koolstofdioxide omzetten in chemische producten met toegevoegde waarde, zoals bioplastics en biobrandstoffen, en andere microbe-processen regelen.

“Het is opwindend om na te denken over alle dingen die mogelijk kunnen zijn als u digitale informatieverwerking samenvoegt met wat de microbe doet,” zei Hanrath. “Als je een manier hebt om met de microbe te communiceren, kun je het opdrijven om dingen te doen die het anders niet zou hebben gedaan of die op andere manieren echt moeilijk zou zijn om te doen.”

Naast Chen, Zipfel en Barstow, zijn co-auteurs Farshid Salimijazi, Ph.D.; doctoraatsstudent Jack Crowley; en postdoctorale onderzoekers Youngchan Park en Bing Fu.