Het observeren van individuele atomen in 3D nanomaterialen en hun oppervlakken

Atomen zijn de basisbouwstenen voor alle materialen. Om functionele eigenschappen op maat te maken, is het essentieel om hun atomaire structuren nauwkeurig te bepalen. KAIST-onderzoekers observeerden de 3D-atomaire structuur van een nanodeeltje op atoomniveau via neurale netwerkondersteunde atomaire elektronentomografie.

Met behulp van een platina-nanodeeltje als modelsysteem heeft een onderzoeksteam onder leiding van professor Yongsoo Yang aangetoond dat een op atomiciteit gebaseerde deep learning-benadering de 3D-atomaire structuur aan het oppervlak betrouwbaar kan identificeren met een precisie van 15 picometer (slechts ongeveer 1/3 van een waterstofatoom). straal). De analyse van atomaire verplaatsing, rek en facet onthulde dat de atomaire structuur en rek van het oppervlak gerelateerd zijn aan zowel de vorm van het nanodeeltje als het grensvlak tussen deeltje en substraat. Dit onderzoek is gerapporteerd in Nature Communications.

Gecombineerd met kwantummechanische berekeningen zoals dichtheidsfunctionaaltheorie, zal het vermogen om de atomaire structuur van het oppervlak nauwkeurig te identificeren, dienen als een krachtige sleutel voor het begrijpen van de katalytische prestaties en het oxidatie-effect.

“We hebben het probleem opgelost van het bepalen van de 3D-atomaire structuur aan het oppervlak van nanomaterialen op een betrouwbare manier. Het was moeilijk om de atomaire structuren aan het oppervlak nauwkeurig te meten vanwege het ‘missing wedge-probleem’ in elektronentomografie, dat voortkomt uit geometrische beperkingen, waardoor alleen onderdeel van een volledig te meten tomografisch hoekbereik. We hebben het probleem opgelost met behulp van een op diep leren gebaseerde benadering, ”legt professor Yang uit.

Het ontbrekende wigprobleem resulteert in verlenging en ringvormige artefacten, die de nauwkeurigheid van de atomaire structuur bepaald op basis van het tomogram negatief beïnvloeden, vooral voor het identificeren van de oppervlaktestructuren. Het ontbrekende wigprobleem is de belangrijkste wegversperring geweest voor de precieze bepaling van de 3D-atomaire oppervlaktestructuren van nanomaterialen.

Het team gebruikte atomaire elektronentomografie (AET), wat in feite een CT-scan met zeer hoge resolutie is voor nanomaterialen met behulp van transmissie-elektronenmicroscopen. AET maakt individuele 3D atomaire structurele bepaling op atoomniveau mogelijk.

“Het belangrijkste idee achter deze op diep leren gebaseerde benadering is atomiciteit – het feit dat alle materie uit atomen bestaat. Dit betekent dat elektronentomogram met ware atomaire resolutie alleen scherpe 3D-atomaire potentialen mag bevatten die zijn geconvolueerd met het elektronenbundelprofiel”, aldus professor Yang .

“Een diep neuraal netwerk kan worden getraind met behulp van gesimuleerde tomogrammen die lijden aan ontbrekende wiggen als input, en de grondwaarheid 3D atomaire volumes als doelen. Het getrainde deep learning-netwerk vergroot effectief de onvolmaakte tomogrammen en verwijdert de artefacten die het gevolg zijn van het ontbrekende wigprobleem. “

De precisie van de 3D-atomaire structuur kan met bijna 70% worden verbeterd door de op deep learning gebaseerde augmentatie toe te passen. De nauwkeurigheid van de identificatie van oppervlakteatomen was ook aanzienlijk verbeterd.

Structuur-eigenschap relaties van functionele nanomaterialen, vooral die sterk afhankelijk zijn van de oppervlaktestructuren, zoals katalytische eigenschappen voor brandstofceltoepassingen, kunnen nu worden onthuld op een van de meest fundamentele schalen: de atomaire schaal.

Professor Yang concludeerde: “We willen de 3D-atomaire structuur volledig in kaart brengen met een hogere precisie en een betere elementaire specificiteit. En niet beperkt tot atomaire structuren, streven we ernaar om de fysische, chemische en functionele eigenschappen van nanomaterialen te meten op het 3D-atomaire niveau. schaal door verdere ontwikkeling van elektronentomografietechnieken. ”