Nieuwe methode legt stochastische dynamiek vast in coherente röntgenbeelden op nanoschaal

Coherente röntgenbeeldvorming is een krachtig hulpmiddel gebleken voor het bestuderen van zowel nanoschaalstructuren als dynamiek in gecondenseerde materie en biologische systemen. De nanometrische resolutie samen met chemische gevoeligheid en spectrale informatie maken röntgenbeeldvorming een krachtig hulpmiddel om processen zoals katalyse, lichtoogst of mechanica te begrijpen.

Helaas kunnen deze processen willekeurig of stochastisch van aard zijn. Om freeze-frame-beelden te verkrijgen om stochastische dynamiek te bestuderen, moeten de röntgenfluxen erg hoog zijn, waardoor de monsters mogelijk worden verhit of zelfs vernietigd. Bovendien zijn de acquisitiesnelheden van detectoren onvoldoende om de snelle nanoschaalprocessen vast te leggen.

Stroboscopische technieken maken het mogelijk om ultrasnelle herhaalde processen te visualiseren. Maar alleen gemiddelde dynamiek kan worden geëxtraheerd, waardoor het meten van stochastische processen, waarbij het systeem tijdens elke meting door een ander pad in de faseruimte evolueert, wordt uitgesloten. Deze twee obstakels verhinderen dat coherente beeldvorming wordt toegepast op complexe systemen.

Allan Johnson en Arnab Sarkar van het IMDEA Nanociencia-instituut (Madrid) hebben een nieuwe methode bedacht om het signaal direct te herstellen in een breed scala aan systemen die momenteel niet verkrijgbaar zijn met bestaande benaderingen. De onderzoekers hebben aangetoond dat het mogelijk is om, door gebruik te maken van de coherentie die inherent is aan deze methoden, de stochastische en deterministische bijdragen te scheiden van een coherent röntgenverstrooiingspatroon, waarbij echte ruimtebeelden van de deterministische bijdragen en het momentumspectrum van de stochastische bijdragen worden geretourneerd.

Stochastische processen zijn wijdverbreid op nanoschaal, waar thermische of kwantumeffecten zeer significant worden. Kwantummaterialen vertonen bijvoorbeeld vaak stochastische beweging van ladingdragers, wervelingen of domeinwanden. Vanwege de moeilijkheid om echte ruimtebeelden van dergelijke stochastische processen te vormen, worden fluctuaties over het algemeen bestudeerd met alternatieve methoden die de statistische eigenschappen retourneren.

Single-shot metingen, uitgevoerd bij vrije elektronenlasers, kunnen momentopnames van fluctuaties mogelijk maken, hoewel dit in veel systemen niet mogelijk is vanwege zorgen over schade. Onlangs is coherente correlatiebeeldvorming gebruikt om vergelijkbare frames in herhaalde metingen te groeperen totdat de signaal-ruisverhouding voldoende is om echte beelden te reconstrueren. Deze techniek is een belangrijke methodologische vooruitgang, maar vereist nog steeds voldoende flux om ervoor te zorgen dat de verkregen gedeeltelijke frames voldoende compleet zijn.

In hun werk, recent gepubliceerd in Materialen vooruitgangOnderzoekers van IMDEA Nanociencia hebben een nieuwe aanpak gedemonstreerd voor het scheiden van de stochastische en deterministische (gemiddelde) bijdragen in coherente beeldvormingsmethoden.

Uit gemiddeld diffractiepatroon van meerdere snapshots laten onderzoekers zien dat het mogelijk is om het stochastische deel te isoleren door middel van een Fourier-transformatie holografieanalyse. Ze hebben aangetoond dat ze echte ruimtebeelden van de gemiddelde fluctuaties in drie representatieve testcases kunnen retourneren: ongecorreleerde puntachtige defecten (wervelingen), polaronachtige paren en metalen domeinwanden in een isolerende matrix.

Door reconstructiemethoden toe te passen op de verstrooiingspatronen, verkregen de onderzoekers een reeks kwantitatieve informatie: scheiding, grootte en faseverschuiving van de polaronparen, en grootte, vorm en metaalkarakter (spectrale afhankelijkheid) van de domeinwanden.

Er zijn nog veel meer voorbeelden van fluctuaties op nanoschaal beschikbaar waar deze methode, genaamd coherence isolate diffractive imaging (CIDI), toegepast zou kunnen worden. Bijvoorbeeld het volgen van de beweging van ladingdragers of domeinfluctuaties in kwantummaterialen.

Bovendien vereist het gebruik van CIDI-beeldvorming voor het bestuderen van snelle fluctuaties niet echt femtoseconde röntgenpulsen; de beperking wordt gegeven door de coherentietijd van het licht, die bepaalt over welke tijd vensterverstrooiingsbijdragen coherent kunnen worden toegevoegd aan de detector. Dit betekent dat het mogelijk kan zijn om femtoseconde-fluctuaties in beeld te brengen met behulp van breedband continue golfstraling, bijvoorbeeld de roze bundel van een synchrotron.