
4D-STEM uitgevoerd op een monster van ijzerarsenide. Een elektronenstraal van bovenaf wordt in een monster van de antiferromagneet geleid. De effecten van de magnetische ordening op het bundelpatroon worden waargenomen in de detector onderaan. Krediet: het Grainger College of Engineering aan de Universiteit van Illinois, Urbana-Champaign
Permanente magneten, het soort dat overal op koelkasten te vinden is, bestaan omdat hun samenstellende atomen zich gedragen als miniatuurmagneten. Ze worden uitgelijnd en gecombineerd om de grotere magneet te vormen in een fenomeen dat ferromagnetisme wordt genoemd. Er zijn sommige materialen waarbij de atomaire magneten in plaats daarvan een wisselend patroon vormen, dus het materiaal heeft geen netto magnetisatie. Dergelijke antiferromagneten hebben de aandacht getrokken vanwege hun potentieel om snellere en compactere magnetische geheugenapparaten voor computers te creëren.
Om het volledige potentieel van antiferromagnetische apparaten te realiseren, moeten hun magnetische patronen van atoom tot atoom worden gedetecteerd, iets dat nog niet is bereikt. Onderzoekers van de University of Illinois Urbana-Champaign, geleid door Pinshane Huang, een professor in materiaalkunde en engineering, hebben echter vooruitgang geboekt in de richting van dit doel. In het journaal Ultramicroscopie, rapporteren ze een nieuwe elektronenmicroscopietechniek die magnetisch gedrag kan oplossen op de schaal van angström – tienden van nanometers, bijna op de schaal van individuele atomen. Ze gebruiken deze techniek om voor het eerst de antiferromagnetische ordening in ijzerarsenide volledig op te lossen.
“We werken aan de ontwikkeling van nieuwe technieken die het magnetische gedrag van individuele atomen kunnen oplossen, en deze studie is een belangrijke stap”, zei Huang. “De beste technieken tot nu toe hebben resoluties van enkele nanometers bereikt. Dat record hebben we ruimschoots overtroffen.”
Microscopisch magnetisme wordt vaak gemeten met scanning transmissie-elektronenmicroscopie, of STEM, waarbij een elektronenbundel in een materiaal wordt gefocusseerd. De elektrische interacties tussen de straal en de structuur van het materiaal zijn beroemd gebruikt om afbeeldingen van individuele atomen in het materiaal te geven, maar de straal staat ook in wisselwerking met de magnetische structuur van het materiaal.
Hoewel deze veel zwakkere interactie voldoende is om de magnetische orde over een groter bereik in ferromagneten te bepalen, is een veel nauwkeurigere techniek nodig om de atoom-tot-atoomvariatie in antiferromagneten waar te nemen.
“In standaard STEM-experimenten met een lage resolutie kan de magnetische interactie worden opgevat als een kleine afbuiging van de elektronenstraal”, zegt Kayla Nguyen, een postdoctoraal onderzoeksmedewerker en co-lead auteur van de studie. “Op de schaal van individuele atomen valt dit beeld echter uiteen. De magnetische interacties creëren gecompliceerde en subtiele signalen in het bundelpatroon die nieuwe hulpmiddelen vereisen om te analyseren en te begrijpen.”
Om een hogere resolutie te bereiken, wendden de onderzoekers zich tot een krachtigere methode genaamd vierdimensionale STEM. Standaard STEM-technieken registreren dalingen in de intensiteit van de bundel wanneer deze in wisselwerking staat met het materiaal, maar 4D-STEM legt volledige tweedimensionale verstrooiingspatronen vast terwijl de elektronenbundel langs de twee richtingen van het materiaaloppervlak scant (voor vierdimensionale gegevens). Met deze gegevens konden de onderzoekers de volledige bundelpatronen doorzoeken op de meer ingewikkelde signalen van atomair antiferromagnetisme.
Een cruciale stap in de analyse was het simuleren van de magnetische velden in het ijzerarsenidemonster, waarvoor de onderzoekers een softwarepakket met de naam Magnstem schreven. Afgestudeerde student en mede-hoofdauteur Jeffrey Huang legde uit dat het pakket hen in staat stelde magnetische effecten toe te voegen die specifiek zijn voor hun materiaal en de effecten die ze hadden op elektronenbundelpatronen te bestuderen.
“Met Magnstem-simulaties konden we de elektronenpatronen vergelijken met magnetische effecten ingeschakeld versus uitgeschakeld, iets dat vrij moeilijk zou zijn om te doen in een echt experiment, ” zei hij. “We zagen dat de effecten van de magnetische en elektrische signalen op verschillende delen van het patroon optreden en afzonderlijk kunnen worden geëxtraheerd.”
Door 4D-STEM te combineren met Magnstem-simulaties, hebben de onderzoekers de magnetische orde tot op 6 angström opgelost. Hoewel dit de magnetische effecten op de schaal van individuele atomen niet oplost, konden ze wel het antiferromagnetische patroon van ijzerarsenide oplossen, dat zich herhaalt in cellen van 12 atomen.
“Ons werk heeft aangetoond dat het mogelijk is om kleinschalige magnetische ordening op te lossen in elektronenmicroscopie-experimenten en in simulaties, bijna met atomaire resolutie”, zei Pinshane Huang. “We zijn actief bezig met het ontwikkelen van technieken die voortbouwen op dit resultaat.”
De onderzoekers werkten samen met de onderzoeksgroepen van Daniel Shoemaker en André Schleife, beiden hoogleraren material science & engineering. De groep van Shoemaker produceerde monsters van ijzerarsenide en de groep van Schleife voerde simulaties uit van de magnetische structuur van het materiaal.
Meer informatie:
Kayla X. Nguyen et al, beeldvorming op Angstrom-schaal van magnetisatie in antiferromagnetische Fe2As via 4D-STEM, Ultramicroscopie (2023). DOI: 10.1016/j.ultramic.2023.113696
Aangeboden door Grainger College of Engineering van de Universiteit van Illinois