Fig. 1. Structurele karakterisering van Ni1−xCoxPS3 (0 ≤ x 1−xCoxPS3 met een paar aangrenzende octaëdrische coördinatie-eenheden (onder). (B) Poederröntgendiffractie (PXRD) patronen van verschillende Ni1−xCoxPS3 NS-monsters in vergelijking met de standaard monoklinische NiPS3 (PDF #33-0952) en CoPS3 (PDF#78-0498). De brede piek bij 2θ ~26o in alle PXRD-patronen komt van het koolstofdoek. au, willekeurige eenheden. (C) energie-dispersieve spectroscopie (EDS) mapping en (D) het overeenkomstige spectrum van een Ni0,68Co0,32PS3 NS tonen uniforme verdeling van samenstellende elementen. (E) HAADF-STEM-afbeelding van een Ni0,68Co0,32PS3 nanosheet verzameld uit de Ni0,68Co0,32PS3 NS-monster op koolstofdoek getoond in de inzet SEM-afbeelding. (F) SAED-patroon van de Ni0,68Co0,32PS3 nanoblad langs de [001] zone as. (G) Atomic force microscopie afbeelding van een Ni0,68Co0,32PS3 NS overgebracht naar Si/SiO2 substraat, met een dikte van ~ 5,6 nm. (G) Raman-spectra van verschillende Ni1−xCoxPS3 (0 ≤ x
Een zwakke ferromagnetische (FM) grondtoestand bij lage temperatuur in weiniglaags van der Waals (vdW) magnetisch Ni1-xCoxPS3 nanosheets met zwavelvacatures (Sv) werd ontdekt door een onderzoeksteam onder leiding van prof. He Jun van het National Center for Nanoscience and Technology (NCNST) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS), in samenwerking met prof. Jin Song van de Universiteit van Wisconsin-Madison. Dit werk is gepubliceerd in wetenschappelijke vooruitgang.
Overgangsmetaal fosfor trichalcogeniden (MPX3, X = S of Se; M = Mn, Fe, Co, Ni, etc.), als vertegenwoordigers van tweedimensionale (2D) vdW magnetische materialen, hebben brede aandacht gekregen op verschillende gebieden, waaronder supergeleiding, opto-elektronica en katalyse. In het bijzonder NiPS3 vertoont intrigerende kwantumeigenschappen vanwege de intrinsieke sterke correlatie-effecten tussen lading en spin. Het is een antiferromagnetisch (AFM) materiaal met een model Hamiltoniaan van het XXZ-type.
In deze studie ontdekten onderzoekers dat het bestaan van kristaldefecten in chemisch gesynthetiseerd Ni1-xCoxPS3 nanosheets, dwz zwavelvacatures (Sv), zou de sterke intralaagse antiferromagnetische uitwisselingsinteractie (J3) in NiPS . kunnen onderdrukken3, en de Co-substitutie vermindert de vormingsenergie van Sv tijdens het syntheseproces.
Bovendien ontdekten ze dat het conversiesyntheseproces voor de Ni1-xCoxPS3 nanosheets zijn nodig om de vorming van S . te bevorderenv. Sv lijken niet in voldoende hoeveelheid voor te komen in chemisch damptransport gekweekte monokristallen. De aanwezigheid van Sv in Ni1-xCoxPS3 nanosheets leidden tot de onderdrukking van AFM-correlaties op lange afstand, terwijl andere concurrerende ferromagnetische uitwisselingsinteracties domineren bij lage temperaturen, waardoor een magnetisch gefrustreerd systeem ontstond.
Als gevolg hiervan zorgde het magnetische veld dat nodig is om dit defect af te stemmen, voor een gemedieerde ferromagnetische toestand (enkele duizenden oersted), wat deze nanosheets aantrekkelijker maakte voor spintronische toepassingen.
Theoretisch, in gecorreleerde NiPS3, de halfgevulde Ni eG orbitalen gekoppeld aan halfgevulde S 3P orbitalen, die de elektronenbundeling tussen naburige Ni-plaatsen bemiddelt door middel van superuitwisselingsinteractie. Vanwege de negatieve ladingsoverdrachtsenergie, draagt de S-ligand één elektron over naar de halfgevulde eG Ni 3NS orbitaal om ad . te vormen9L grondtoestand, namelijk negatieve ladingsoverdracht (NCT) toestand. NCT-toestand domineert ook tussen antiferromagnetisch uitgelijnde naburige Ni-atomen. In dit geval is de aanwezigheid van Sv kan de elektronische correlatie beïnvloeden en vervolgens de magnetische volgorde afstemmen in gecorreleerde NiPS3.
Deze bevindingen bieden een minder onderzochte route voor het beheersen van concurrerende gecorreleerde toestanden en magnetische ordening door defect-engineering in 2D vdW-magneten.
Fengmei Wang et al, Defect-gemedieerd ferromagnetisme in gecorreleerde tweedimensionale overgangsmetaalfosfortrisulfiden, wetenschappelijke vooruitgang (2021). DOI: 10.1126/sciadv.abj4086
wetenschappelijke vooruitgang
Geleverd door de Chinese Academie van Wetenschappen
