Sterke koppeling en bovenleidingveldverbetering in de hybride plasmonische metamateriaalholte en TMDC-monolagen

Onderzoekers op het gebied van nanofotonica hebben de afgelopen jaren veel tijd besteed aan het onderzoeken van fascinerende concepten die bekend staan ​​als polaritonen en/of plexcitonen. Deze ideeën draaien om de sterke koppeling van lichtfotonen en/of plasmonen aan excitonen in halfgeleidermaterialen.

Excitonen, of gebonden elektronen-gatparen in halfgeleiders, reageren collectief op externe lichtvelden. Om de sterke interactie tussen elektromagnetische velden en materie te verbeteren, zijn goed ontworpen holtes nodig, zoals metasurfaces, metagratings en metamaterialen die kwantumemitters (QE’s) bevatten. Hun resonantie-energieën zouden bijvoorbeeld hetzelfde moeten zijn om de koppelingssterkte tussen plasmonen van metallische nanoholten en excitonen in QE’s te evalueren.

Als gevolg hiervan resulteert een significante koppeling tussen resonant op elkaar afgestemde metaaloppervlakplasmonen en QE-excitonen in de ontwikkeling van nieuwe plasmon-exciton-gehybridiseerde energietoestanden die bekend staan ​​als excitonen. Een dergelijke significante koppeling is mogelijk wanneer de energie-uitwisselingssnelheden tussen deze subsystemen groter zijn dan de vervalsnelheden van de plasmon- en exciton-modi.

Plasmonische nanoholtes zijn essentieel bij de sterke koppeling van plasmon-exciton vanwege hun afstembaarheid en het vermogen om elektromagnetische velden in een compact volume te beperken. Niet alle plasmonische nanostructuren hebben echter dezelfde afstembaarheid en veldopsluitingseigenschappen. Afzonderlijke nanodeeltjes hebben bijvoorbeeld de ruimtelijke beperking van elektromagnetische velden verminderd en de afstembaarheid beperkt om te passen bij excitonische resonantie. Bovendien moet de excitonmodus stabiel zijn om sterke koppeling voor nanofotonische toepassingen te realiseren en te beheren.

Onderzoekers rapporteren nu in Opto-elektronische vooruitgang de succesvolle ontwikkeling van sterke plasmon-excitonkoppeling en catenaire veldverbetering in een hybride plasmonische metamateriaalholte die overgangsmetaaldichalcogenide (TMDC) monolagen bevat.

Plasmonische metamateriaalholtes werden gekozen vanwege hun vermogen om elektromagnetische velden in een ultraklein volume te beperken en hun gemak van integratie met ingewikkelde structuren.

De plasmonresonantie van deze holtes omvat een breed frequentiebereik, dat kan worden aangepast door de grootte of dikte van de holteopening te veranderen. Deze afstemming komt overeen met de excitonen van de WS₂WSe₂en MoSe₂ monolagen.

TMDC-monolagen werden gekozen vanwege hun vermogen om sterke licht-materie-interacties mogelijk te maken vanwege hun temperatuurstabiliteit, hoge stralingsvervalsnelheid en opmerkelijke excitonbindingsenergieën. Door deze unieke eigenschappen te combineren werd een sterk koppelingsregime gerealiseerd.

Bovendien werd een concept van bovenleidingachtige veldverbetering ontwikkeld om de koppelingssterkte te controleren. Er werd ontdekt dat de sterkte van de bovenleidingveldverbetering afneemt naarmate de spleetbreedte van de holte groter wordt, wat resulteert in verschillende niveaus van Rabi-splitsing.

Bijgevolg is de voorspelde Rabi-splitsing in Au-MoSe₂ en Au-WSe₂ heterostructuren varieerden tussen 77,86 en 320 meV bij omgevingstemperatuur. Een grotere holteopening en dikte verminderden de sterkte van de bovenleidingveldverbetering en de daarmee gepaard gaande Rabi-splitsing.

Uiteindelijk kunnen de ontwikkelde plasmonische metamateriaalholten excitonen in TMDC’s manipuleren en actieve nanodevices bij kamertemperatuur laten werken. De hybride structuur maakt bijvoorbeeld een bron van één foton mogelijk dankzij holte-versterkte spontane emissie, wat van cruciaal belang is voor de ontwikkeling van kwantuminformatietechnologieën.

Bovendien zijn deze ontwikkelingen van cruciaal belang voor het creëren van nanofotonische apparaten die qua snelheid beter kunnen presteren dan halfgeleiderelektronica, waarmee tegemoet wordt gekomen aan de groeiende behoefte aan gegevensverwerking met ultralage energie.

De auteurs van dit artikel verdiepen zich in de interactie tussen licht en een hybride nanostructuur die bestaat uit metallische nanoholten en tweedimensionale overgangsmetaaldichalcogenide (TMDC) monolagen. De studie richt zich op de verkenning van hybride toestanden, bekend als polaritonen en/of plexcitonen, die voortkomen uit de sterke koppeling van lichtfotonen en/of plasmonen met excitonen in TMDC-halfgeleidermaterialen.

Door dit sterke koppelingseffect worden de oorspronkelijke onafhankelijke eigentoestanden getransformeerd in een gemengde toestand van licht en materie. Deze hybride toestand combineert de voordelen van fotonen, zoals snelle voortplanting en lage effectieve massa, met de sterke interdeeltjesinteracties en niet-lineariteit van het exciton, waardoor een ideaal platform wordt geboden voor het onderzoeken van een verscheidenheid aan fascinerende fysische verschijnselen.

Het heeft ook aanzienlijke gevolgen voor de ontwikkeling van nanofotonische apparaten. Deze hybride toestand is bijvoorbeeld cruciaal voor de ontwikkeling van nanofotonische apparaten die de snelheid van halfgeleiderelektronica zouden kunnen overtreffen, bij de overgang van het GHz- naar het THz-regime.

Bovendien, wanneer de plasmonresonantie in een metalen holte sterk koppelt met halfgeleider-excitonen, kunnen de resulterende plexcitonen de beperkingen van de grootte van fotonische diëlektrica overwinnen. Deze vooruitgang maakt het mogelijk om veel apparaten te integreren die lichtsignalen kunnen manipuleren op energieniveaus onder femtojoule per bit.

Met name heeft het voorgestelde ontwerp het potentieel voor het ontwikkelen van bronnen met één foton met een hoge zuiverheid en niet-onderscheidbaarheid door de spontane emissie in de gekoppelde holte te verbeteren.

De realisatie van bronnen met één foton zou een aanzienlijke impact kunnen hebben op de ontwikkeling van kwantumcommunicatietechnologie. Bovendien maakt de verbeterde interactie tussen plasmon-excitonen de weg vrij voor het realiseren van compacte, energiezuinige en snelle nanolasers, die cruciaal zijn voor de ontwikkeling van toekomstige on-chip interconnecties. Bovendien is de schaalbare verbetering van het nabije veld in hybride nanostructuren toepasbaar voor verbeterde sensoren en andere opto-elektronische apparaten.

Om de sterke licht-materie-interactie voor gewenste toepassingen te manipuleren, ontwierp de onderzoeksgroep daarom een ​​hybride nanostructuur die plasmon-exciton-modi bevat om grote Rabi-splitsing te induceren.

Plasmonische nanoholtes spelen een belangrijke rol vanwege hun vermogen om licht in een ultraklein volume op te sluiten om de aanwezigheid van energie-uitwisseling tussen plasmon- en excitonmodi op te helderen.

Door hiervan te profiteren, hebben verschillende groepen een sterke koppeling gerapporteerd tussen plasmonen in metalen nanoantennes en excitonen in kwantumstralers zoals J-aggregaten, moleculen of kwantumdot (QD) halfgeleiders. Er moeten echter veel organische moleculen worden opgenomen in metallische nanoantenna-QE-interacties om een ​​sterke koppeling in moleculaire excitonen te bereiken. Bovendien is het een uitdaging om de opsluiting van het elektrische veld rond de plasmonische holte te beheersen.

Vergeleken met QD-halfgeleiders zijn tweedimensionale overgangsmetaaldichalcogenide (TMDC) monolagen stabiel onder omgevingsomstandigheden, waardoor ze uitstekende kandidaten zijn voor het waarnemen van sterke koppeling. Bovendien moet bij de sterke koppeling van plexcitonen de actieve controle van individuele metalen nanodeeltjes worden aangetoond.

Om deze problemen aan te pakken, onderzochten de onderzoekers de sterke koppeling van plasmonen in nanoholtes van metalen metamaterialen met excitonen in TMDC-monolagen.

De geïntroduceerde plasmonische metamateriaalholte vertoont sterke kettingvormige optische velden. Deze kettingvormige optische velden in metaal-diëlektrische metaal (MIM) structuren kunnen worden gevormd door oppervlakteplasmonen in de holte te koppelen en een hyperbolische cosinusvorm te volgen.

Het werd geïntroduceerd om de sterkte van de elektrische veldopsluiting van de holte te controleren en de Rabi-splitsing te schalen. Daarom concentreert het artikel zich voornamelijk op de goudmetamateriaalholte als de plasmonmodus en MoSe₂ en WSe₂ als de excitonmodi.

Het is gebleken dat grote Rabi-splitsing, variërend van 77,86 tot 320 meV, wordt bereikt door Au-MoSe₂ en Au-WSe₂ heterostructuren gebaseerd op zeer gelokaliseerde veldverbetering in het nabije veld van de Au-holte.