Verschillende aandrijfmechanismen geïdentificeerd voor ladingsvolgorde in monolaag vanadiumdiselenide

Figuur toont de ladingsdichtheidsgolven afgebeeld met behulp van scanning tunneling microscopie voor (links) dubbellaags (BL)-VSe₂ en (rechts) monolaag (ML)-VSe₂. Gestippelde kleurgecodeerde lijnen vertegenwoordigen de golffronten voor respectievelijk de 4a (zwart) en 2,8a (cyaan) ladingsdichtheidsgolven (CDW’s). Credit: ACS Nano

NUS-natuurkundigen hebben ontdekt dat monolaag vanadiumdiselenide (VSe₂) heeft naast elkaar bestaande ladingsgeordende toestanden met twee verschillende aandrijfmechanismen.

Ladingsdichtheidsgolven (CDW’s) zijn statische modulaties van elektronendichtheid, die zich meestal voordoen met een periodiek interval van enkele roosterconstanten in kristallijne materialen. Conventionele CDW’s komen voor binnen parallelle gebieden van het elektronische (“Fermi”) oppervlak en gaan gepaard met een periodieke (Peierls) modulatie van het onderliggende atoomrooster.

Hoewel ze al bijna een eeuw bekend zijn, blijven CDW’s veel aandacht trekken binnen de gemeenschap van gecondenseerde materie. Het voorkomen en de afstembaarheid van CDW’s in ultradunne tweedimensionale (2D) materialen zijn bijzonder interessant omdat deze materialen ook andere nieuwe toestanden kunnen bevatten (bijv. magnetisme en supergeleiding), en nuttig kunnen zijn voor elektronische toepassingen. De ladingsvolgorde in ultradunne materialen met enkele of enkele lagen atomen is ook van fundamenteel belang, vanwege het toegenomen belang van elektron-elektron-interacties.

Vanadiumdiselenide (Vse₂) in zijn monolaagvorm is een prototypisch overgangsmetaal dichalcogenide. Het heeft een conventionele driehoekige CDW met een periodiciteit van vier keer de roosterconstante, 4a (waarbij a de roosterconstante is). De grondtoestand van monolaag VSe₂ is omgeven met controverse, met contrasterende berichten over geordende toestanden van structurele, elektronische en magnetische oorsprong. Vaststelling van de aard en oorsprong van de ladingsvolgorde in monolaag VSe₂ is belangrijk gezien het gebruik ervan in mogelijke toepassingen en voor het begrijpen van de effecten van sterke koppeling en correlaties in ultradunne materialen.

Het onderzoeksteam onder leiding van professor Andrew WEE en assistent-professor Anjan SOUMYANARAYANAN, beide van de afdeling Natuurkunde, National University of Singapore, heeft aanzienlijke vooruitgang geboekt bij het ontrafelen van de aard en oorsprong van de ladingsvolgorde die wordt gevonden in monolaag VSe₂. Hun scanning tunneling microscopie (STM) experimenten stellen vast dat terwijl de CDW in bilayer (BL)-VSe₂ nauw verwant is aan het bulkmateriaal, wordt het kwalitatief onderscheiden in monolaag VSe₂. Systematische studies over verschillende substraten en temperaturen laten zien dat monolaag VSe₂ herbergt twee contrasterende unidirectionele CDW’s, met periodiciteiten van respectievelijk 4a en 2,8a (zie afbeelding). Hun berekeningen laten zien dat, terwijl de 4a CDW kan worden verklaard met behulp van het conventionele Peierls-mechanisme, de 2.8a CDW niet binnen dit kader kan worden verklaard. In plaats daarvan toonden de onderzoekers aan dat deze onconventionele CDW mogelijk afkomstig is van sterke elektron-elektron-interacties. Dit onderzoek is een samenwerking met de Universiteit van Amsterdam en het Indian Institute of Science.

Assistent-professor Soumyanarayanan zei: “Onze bevindingen hebben monolaag VSe₂ als het eerste materiaal met twee naast elkaar bestaande CDW’s, elk met een eigen aandrijfmechanisme. Dit werk gaat in op de controverse rond de veelbesproken grondtoestand van monolaag VSe₂. Het effent verder de weg voor het gebruik van opkomende interacties om geordende toestanden in ultradunne films en heterostructuren te realiseren en op maat te maken, in de richting van onconventionele elektronische apparaten.”

Het onderzoek is gepubliceerd in ACS Nano.