Koolstofnanobuismembranen met Pd-Cu-modificatie verlagen met succes het nitraatgehalte via elektrokatalyse

De nadelige effecten van een teveel aan nitraat in water op de menselijke productiviteit en levens hebben steeds meer aandacht gekregen vanwege de lozing van industrieel afvalwater en het overmatig gebruik van meststoffen voor landbouwgrond. Een internationaal team van onderzoekers heeft een diepgaand onderzoek uitgevoerd naar de grote behoefte en uitdaging van efficiënte nitraatverwijdering.

Er zijn verschillende technieken gebruikt om nitraat uit water te verwijderen, zoals biologische denitrificatie is technologisch volwassen, kosteneffectief en wordt veel gebruikt. Biologische processen zijn echter vaak traag en worden gemakkelijk beïnvloed door variabele omgevingsomstandigheden, zoals temperatuur en de beschikbaarheid van koolstofvoorraden. De onderzoekers suggereerden dat elektrokatalytische technologie een veelbelovende methode is voor het verwijderen van nitraat, omdat er geen chemicaliën nodig zijn, er geen slib wordt geproduceerd en de implementatie van de methodologie gemakkelijk is.

De meeste elektroden die momenteel worden gebruikt voor elektrokatalytische nitraatreductie zijn conventionele plaatkathodes die zijn geïmplementeerd in parallelle plaatreactoren waar massaoverdracht sterk beperkt is. Bijgevolg neemt de totale reductiesnelheid van elektrokatalytisch nitraat af. Er waren eerder nieuwe reactieve elektrochemische membranen (REM’s) voor nitraatreductie gerapporteerd, maar de synthetische processen voor deze voorgestelde materialen zijn ingewikkeld en de hoge voorbereidingskosten hebben de praktische toepassing van REM’s belemmerd.

Om deze barrières aan te pakken, hebben onderzoekers van de Universiteit van Minzu in China en de Universiteit van Wuhan een Pd-Cu-gemodificeerd koolstofnanobuismembraan gefabriceerd met een elektrodepositiemethode en gebruikt om nitraat in een doorstroomelektrochemische reactor te verminderen.

Hun studie laat zien dat het membraan verkregen met een Pd : Cu-verhouding van 1:1 een relatief hoge nitraatverwijderingsefficiëntie en N₂ selectiviteit. Deze studie getiteld “Electrocatalytic reduction of nitrate using Pd-Cu modified carbon nanotube membranes” is online gepubliceerd in Grenzen van milieuwetenschap en -techniek.

In deze studie vervaardigde het onderzoeksteam een ​​nieuwe Pd-Cu-gemodificeerde koolstofnanobuismembraankathode op polyvinylideenfluoride (PVDF) -substraat om het probleem van massaoverdracht tijdens nitraatreductie te overwinnen.

Om het optimale potentieel voor elektrokatalytische nitraatreductie in doorstroommodus te bepalen, werd aanvankelijk nitraatreductie uitgevoerd met Pd-Cu-gemodificeerde CNT-membranen met verschillende potentialen variërend van -2,0 tot -0,4 V. Het team merkte op dat het optimale potentieel en de optimale duur voor codepositie van Pd en Cu was respectievelijk −0,7 V en 5 min, volgens lineaire scan-voltametrieresultaten voor CNT-membranen in verschillende oplossingen.

De tweede vraag die het team onderzocht, was het effect van de molaire verhouding Pd-Cu en het elektrodepotentieel op de verwijdering van nitraat. Het team merkte op dat het membraan verkregen met een Pd: Cu-verhouding van 1:1 een relatief hoge nitraatverwijderingsefficiëntie vertoonde en N₂ selectiviteit.

Nitraat werd bijna volledig gereduceerd (~99%) door het membraan bij potentialen lager dan -1,2 V. Echter, -0,8 V was het optimale potentieel voor nitraatreductie in termen van zowel de efficiëntie van de nitraatverwijdering als de productselectiviteit. De nitraatverwijderingsefficiëntie was 56,2% en de N₂ selectiviteit was 23,8% voor het Pd:Cu=1:1-membraan bedreven bij −0,8 V.

De derde vraag die het team onderzocht, was het effect van oplossingsvoorwaarden. Ze merkten op dat de nitraatverwijdering werd verbeterd onder zure omstandigheden, terwijl N₂ selectiviteit is afgenomen. De concentraties van Cl⁻ ionen en opgeloste zuurstof hadden weinig effect op de nitraatreductie.

Om het effect van doorstroming op massaoverdracht te illustreren, evalueerde het team bovendien het effect van membraanflux op nitraatreductie en berekende het de massaoverdrachtssnelheidsconstanten bij verschillende membraanfluxen.

Ze merken op dat de massaoverdrachtssnelheidsconstante 6,6 keer sterk was verbeterd van 1,14 × 10⁻³ m/h bij een membraanflux van 1 L/(m²·h) tot 8,71 × 10⁻³ m/h bij een membraanflux van 15 L/(m²·h), wat resulteerde in een significante toename van het nitraatverwijderingsdebiet van 13,6 naar 133,5 mg/(m²·H).

Pd-Cu-gemodificeerde CNT-membranen werden met succes bereid via de elektrodepositiemethode en er werd een doorstroom-elektrokatalytisch systeem geconstrueerd om nitraat in deze studie te verminderen. Deze technologie heeft brede toepassingsmogelijkheden voor effectieve nitraatreductie en verdient in de praktijk verdere aanpassing.